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来源：能源学人收集编辑：Energist
为了满足人们对安全、高性能、高性价比电池材料和器件不断增长的需求，聚合物基固态锂金属电池( LMB )有望成为最实用、最可靠的选择之一。尽管目前聚合物电解质体系得到了充足的开发和研究，极少聚合物电解质体系能够满足固态LMB的要求, 即获得了可接受的离子电导率( σLi > 10-4 S cm-1 )，电化学稳定性和机械性能，以及与锂金属和正极材料良好的兼容性，开发高性能的新型固体聚合物电解质通常面临着以牺牲机械强度为代价来提高离子传导性能的困境。与此同时仍然缺乏匹配高性能LMBs电池的新型固态聚合物电解质规模化加工的制备工艺。近日，中山大学张鹏课题组等人利用一种可拓展的固态电解质加工工艺成功批量制备了米级的弹性体橡胶固态电解质薄膜MG30Li2，并结合界面润湿的电池加工组装工艺，实现了室温高容量长循环的固态聚合物锂金属电池的开发。通过一系列多尺度互补的基于同步辐射光源的表征手段，包括同步辐射广角、小角X射线散射，同步辐射显微红外技术，探究并解析了纳米到微米尺度上离子团簇网络的构建和离子传输路径的形成，阐明了加工工艺-电解质结构-电池性能三者之间的关联关系。其设计的弹性体聚合物电解质薄膜具备4.6×10-4 S cm-1 的室温离子电导率，高达5.08 V的氧化电位，以及超过1600h的锂金属对称电池循环。基于此，实现了室温下容量122 mAh g-1 （1 C），充放电倍率达5C, 稳定循环达2000圈锂金属电池（Li//LiFePO4）。该文章发表在国际知名期刊Small methods 上，博士研究生周泽坤为本文第一作者，刘真博士和张鹏副教授为本文通讯作者。基于上述研究背景，橡胶或其余弹性体基聚合物电解质的研究近年来脱颖而出，一方面橡胶的高弹性和可拉伸性为电池界面接触和稳定循环提供保障，另一方面，弹性体基质具备分散纳米颗粒和盐等功能性填料的能力，具备显著的可加工性能。考虑到橡胶弹性体固态电解质在力学性能和功能性方面的综合性能，同时可结合成熟可靠的高分子加工工艺最大限度地降低成本（(例如,混合、成型和压延)）。在这项工作中，作者选择嵌段共聚物PMMA接枝聚异戊二烯(即MG30)作为弹性体基质，MG30橡胶集成了固体聚合物电解质的双重功能，即在PMMA微域 (即功能单元)中溶解锂盐并形成导Li+通路，并通过PMMA和聚异戊二烯(PI)段之间的微相分离提供尺寸稳定性。鉴于前期工作中作者已经验证了MG30基聚合物电解质具备理想的机械稳定性和热稳定性（ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 29, 32994–33003）。本工作着眼于固态锂金属电池的实际应用和关键科学问题，使多功能电解质的制备在固态电池中具有成本效益和商业化前景，作者将固态无溶剂双辊剪切共混技术与电池组装的界面润湿工艺相结合，旨在促进锂离子在聚合物电解质体和界面中的迁移，最大限度地减小电池组装产生的界面电阻，如图1所示，成功批量制备了米级长度高性能弹性体聚合物电解质应用于固态锂金属电池中。图1 (a)无溶剂、米级、薄(~150 μm)全固态聚合物电解质的制备工艺示意图。(b)由LiTFSI的THF溶液润湿界面而改进的电池单元界面兼容性示意图。(c) MG30Li2T样品的应力-应变曲线和拉伸测量过程中样品的视图照片。分别采用电化学阻抗谱(EIS)、线性扫描伏安法(LSV)和直流极化(DC)测量对电解质的离子电导率(σ)、电化学氧化电位和锂离子迁移数(