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由于金属-有机框架(MOFs)催化剂的稳定性较差,其在低温下甲烷选择性氧化为有机含氧化合物是C1化学领域的一个极具挑战性的课题。
近日,沈阳师范大学Zhao Zhen、Zhang Hang将具有配位不饱和Cu(I)位点的表面疏水性Cu-BTC催化剂用于甲烷直接氧化。
要点2. 作者通过光谱表征和理论计算结果证明,配位不饱和Cu(I)位点使H2O2解离成·OH,并通过与配位不稳定Cu(I)位点结合形成Cu(II)-O活性物种,以活化甲烷的C−H键。使得C1含氧化合物(CH3OH和CH3OOH)的产率高达10.67 mmol gcat.-1 h-1,并且Cu-BTC-P-235催化剂对C1含氧化合物具有99.6%的超高选择性。
Li Wencui et.al Efficient catalysts of surface hydrophobic Cu-BTC with coordinatively unsaturated Cu(I) sites for the direct oxidation of methane PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2206619120
https://doi.org/10.1073/pnas.2206619120
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