近年来随着电子设备集成度、工作频率和功率密度的不断提高，电子设备的过热问题越来越严重，而解决过热问题的主要策略是通过热管理材料将多余的能量从电子设备中传导到外部环境。与传统的热管理材料相比，具有高面内导热系数的柔性导热薄膜材料在过去的十年里引起了学者们的极大兴趣，在下一代器件的热管理应用中显示出巨大的潜力。柔性导热薄膜材料具有超高的面内导热系数和优异的柔韧性，用作膜散热器时可将点热源的热量均匀地传导到大面积的表面，然后利用大面积的热对流和热辐射来散热。目前已经被大量应用在智能手机中，未来有望应用于超薄笔记本，柔性可穿戴设备和智能家电设备中。

1. 综述了具有超高面内热导系数的柔性薄膜材料的最新研究进展和潜在的应用前景。

3.指出了柔性导热薄膜材料发展的局限性和未来机遇。

四川大学杨伟教授与青岛理工大学冯昌平副教授基于对前期研究成果总结，以及国内外该领域的重要研究进展，在论文中系统综述了具有超高面内导热系数的本征高分子膜材料和高分子基复合膜材料的最新研究进展，并对其传热机理、提高导热系数方法、降低界面热阻策略及其潜在应用进行了总结和深入的讨论。最后讨论了柔性导热薄膜材料未来发展面临的挑战和机遇。

在结晶固体材料中，热量是通过晶格的振动及声子进行传导。由于结晶高分子具有复杂的多级结构，其声子传输机理比在结晶固体中更为复杂。为了解结晶高分子的传热机理，学者们多利用第一原理和分子动力学模拟来研究大分子链和单晶中的声子传输机理。与纯高分子材料相比，复合材料的传热机理也更为复杂，导热填料的基本特性（尺寸、形状、晶体结构)，高分子的基本特性(结晶程度、分子量、链间相互作用和链取向程度)，填料的微观结构(填料取向和网格结构)和界面热阻(填料/填料、高分子/高分子、填料/高分子)等因素都会影响复合材料的导热系数。通常认为导热填料的含量和本征导热系数对复合材料的最终导热系数起到决定性的作用。当填料确定后，控制填料的微观结构及构建导热通路，和降低填料与高分子之间的界面热阻是提高复合材料导热系数的有效策略。图1为不同导热薄膜材料中的导热通路构建方式。

表1. 四种柔性导热薄膜材料的特点及其优缺点。

IV 降低界面热阻策略

填料/聚合物和填料/填料界面处的界面热阻和声子散射是阻碍导热系数进一步提高的主要瓶颈。当填料含量较低时，影响复合材料导热系数的重要因素是填料/聚合物界面的界面热阻。而当填料形成导热网络结构后，影响导热系数的主要因素就变成了填料/填料之间的界面热阻。降低界面热阻的有效策略包括：填料表面的化学改性，填料/聚合物之间共价键的连接，填料表面聚合物层包覆，以及使用高导热纳米粒子构建“桥”结构，图4展示了这些策略的示意图。

图4. 降低界面热阻的有效策略：(a)填料表面的化学改性；(b)填料/聚合物之间共价键连接；(c)填料表面聚合物层包覆；(d) 高导热纳米粒子构建“桥”结构。

V 柔性导热薄膜材料热管理应用

具有高面内导热系数的柔性导热薄膜材料的制造已经成为学术界的研究热点，但其实际应用研究仍处于早期阶段。柔性导热薄膜材料适合应用于需要高面内热传导和优异柔韧性的热管理场景，如柔性膜散热器、人体热管理、能量储存设备和电热冷却设备等。如图5所示，在柔性膜散热器中，大部分的热量优先沿面内方向从热源散发，同时不影响相邻的电子器件。柔性天然石墨薄膜是典型的膜散热器，已广泛应用于触摸面板、平板电脑、智能手机和LED模块等电子产品。此外，柔性导热薄膜也可以应用于人体热管理，人体对外界环境的温度和湿度很敏感，人体会在温度为23 ℃到25 ℃之间，相对湿度为30%到50%之间感觉到舒适。具有优异导热性能和良好散热效果的可穿戴纺织品可以通过调控人体与环境之间的热交换，在炎热的天气里为人们提供一个舒适的温度。由于在电化学储能装置充放电的过程中会产生大量的热量，导致容量急剧下降。因此，导热薄膜也可以用于储能设备的热管理，以散发多余的热量。

图5. 柔性导热薄膜材料应用于膜散热器：(a-c)计算机模拟结果；(d)应用于智能手机散热。

VI 总结与展望

在这篇综述中，我们总结了柔性导热薄膜材料的最新研究进展，包括具有超高面内导热系数的本征高分子薄膜和高分子复合薄膜，以及它们的传热机理和潜在热管理应用。令人印象深刻的是，学者们已经制造出面内导热系数高达63 W/mK的纯UHMWPE 薄膜和面内导热系数高达1940 W/mK的RGO薄膜。与传统导热材料相比，这些导热薄膜材料具有超高的面内导热系数、优异的柔韧性、低厚度和出色的机械强度。但为了进一步开发高性能的导热薄膜材料，还需要考虑以下几个问题：

(1)目前已实现超高面内导热的UHMWPE纳米纤维/纳米薄膜材料的制备。然而，如何将纳米纤维/纳米薄膜中的超高导热系数转化为宏观样品中的导热系数成为一大挑战。因此，需要进一步优化本征导热材料的合成与加工方法，从而制备具有较大厚度或尺寸的本征高分子薄膜。

(2)导热高分子复合薄膜的低导热系数仍然限制了其实际热管理应用。除了降低 ITR值和构建有效的导热网络外，改善填料质量(晶体结构、结晶度、缺陷、尺寸)是提高复合材料导热系数的一个一直被忽视的策略。因此，应注重合成高质量的导热填料，减少填料固有的缺陷和杂质。

(3)尽管已开发了各种导热系数测量技术，但科学界和工业界之间就如何测量导热薄膜材料的面内导热系数未达成一致标准。

(4)考虑到实际热管理应用需求，除考虑导热系数外，还需考虑电绝缘性、热膨胀系数、长期使用稳定性、阻燃性和抗疲劳性等性能。

(5)可通过机器学习等人工智能技术研究高性能导热薄膜的设计和制备规律，可降低人工成本和材料成本，缩短开发周期。