日期：
来源：化学与材料科学收集编辑：化学与材料科学
开发具有非铜金属位点的高效电催化剂用于电化学二氧化碳还原反应（eCO2RR）到碳氢化合物和含氧化合物是非常理想的，但仍然是一个巨大的挑战。目前，大量的相关研究集中在铜基催化剂上，只有极少数非铜金属基催化剂可用于将二氧化碳深度还原为碳氢化合物。开发新型的无铜催化剂以改善和了解电化学二氧化碳还原反应（eCO2RR）中高价值碳氢化合物和含氧化合物的生产是十分必要的。近日，中山大学化学学院廖培钦教授课题组和陈小明院士在期刊《 Angewandte Chemie 》期刊上发表了题为Isolated Tin(IV) Active Sites for Highly Efficient Electroreduction
of CO2 to CH4 in Neutral Aqueous Solution (DOI: 10.1002/anie.202301767) 的文章。该工作设计合成了一种稳定的具有srs拓扑结构的2重互穿的金属有机框架(DMA)4[Sn2(THO)2] (Sn-THO, THO6- = triphenylene-2,3,6,7,10,11-hexakis(olate), DMA = 二甲基铵) 作为eCO2RR的电催化剂，显示了eCO2RR对CH4产品的特殊性能，而不是已报道的传统Sn基催化剂的普通产品甲酸盐和CO。性能表征表明Sn-THO用于电催化CO2还原，在中性条件下CH4产物法拉第效率为46%，并通过同位素标记实验证明还原产物的碳源来自于反应物CO2；此外，Sn-THO具有良好的电催化稳定性，在80 h的稳定性测试中电流密度和产物选择性基本保持不变。通过原位电化学红外光谱、同位素追踪技术、对比实验、理论计算证明表明，金属离子的配位结构可以极大地影响eCO2RR过程的产品选择性。这项工作为实现CO2-CH4转化的高选择性提供了新的见解，并为合理设计高效的非铜金属活性位点，将CO2电还原为高价值产品提供了启示。廖培钦教授：中山大学化学学院，教授，博士生导师。2016年07月至今，工作于中山大学化学学院陈小明教授研究团队。长期致力于多孔配位聚合物的设计、合成、二氧化碳催化转化和相关机理研究。作为第三届中国科协“人才托举工程”被托举人，主持广东省杰出青年基金和国家青年基金项目。目前与合作者一起发表SCI论文40余篇，其中第一或通讯作者在包括Science、Nat. Commun. (×2)、J. Am. Chem. Soc. (×10)、Angew. Chem. Int. Ed. (×4)、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.和ACS Catal (×4).等国际知名刊物上发表论文30余篇。论文累计被SCI他引4000余次，6篇论文入选ESI高被引/热点用论文，H指数为28。化学与材料科学原创文章。欢迎个人转发和分享，刊物或媒体如需转载，请联系邮箱：chem@chemshow.cn
欢迎专家学者提供化学化工、材料科学与工程产学研方面的稿件至chem@chemshow.cn，并请注明详细联系信息。化学与材料科学®会及时选用推送。