第一作者：雷钦钦、袁慧清
通讯作者：韩治际
DOI:10.1038/s41467-023-36784-7
亮点1. 该研究利用蒽醌类染料的自然界来源丰富、光物理性质优越、官能团易于调控、多电子传递等特性，发展了一系列非常有潜力的有机光敏剂。该研究体系中不含贵金属，使用的氨基蒽醌有机染料均可商业购买，结合卟啉铁催化剂，在可见光驱动下，高效还原二氧化碳。亮点2. 该催化体系性能优越。结果表明改变蒽醌苯环上的官能团对催化体系的选择性及转换数有明显的影响。催化体系的转换速率（TOF）与光敏剂的还原猝灭常数（kq）呈现线性关系，即猝灭速率越快TOF越大。光敏剂和催化剂的最高转换次数（TON）分别可达6012和21616，且光催化CO2还原为CO的选择性超过99.9％。当光敏剂和催化剂浓度相当时，转换数依然高达4978。这些性能参数均为非贵金属均相体系的最高值。亮点3. 该研究对光催化机理进行了详细的研究。蒽醌染料的光物理性质一直备受关注，然而至今其光催化机理依然存在着巨大的争议。该文章通过紫外可见吸收光谱、电化学、核磁以及荧光寿命等测试实验，对蒽醌染料的光激发、电子传递等机理均做了较为深入的探索，尤其是提出了关键的中间物种PSH2*和PSH2-。同时，研究也对不同波长下的催化剂机理（包括催化剂的中间体和牺牲剂的作用等）进行了详细的描述。2023年2月，Nature Communications杂志在线发表了中山大学韩治际教授团队在均相光催化二氧化碳还原领域的最新研究成果。该工作报道了一系列氨基蒽醌有机染料光敏剂，在可见光下高效地催化CO2还原为CO。论文共同第一作者为：雷钦钦、袁慧清。利用人工光合系统将二氧化碳还原为增值化学品是直接利用太阳能的一种有效策略。在均相体系中，虽然贵金属光敏剂已取得了重要的进展，但廉价的非贵金属光敏剂发展依然缓慢。由于有机染料光敏剂相对廉价且结构性质易于调控，其在光催化反应中具有重要的研究意义。然而，目前所报道的有机光敏剂在可见光区域的摩尔消光系数较小、吸收范围较窄、光电子传递效率低，使得相应的催化体系活性相对较差。因此，发展高效廉价的有机光敏剂是光催化CO2还原体系面临的一个挑战。
本文介绍了一系列氨基蒽醌染料在可见光催化CO2还原中的应用。与之前的报道相比，该体系的催化活性无论是相对于光敏剂还是催化剂都较高，证明了组分间光电子具有较高的传递效率。机理研究表明，还原猝灭产生的PSH2和PSH2-蒽酮物种是光催化过程中的重要中间体。当在蒽醌苯环上同时引入给电子和吸电子基团时，光敏剂的活性最高。这项工作发展了一系列廉价的氨基蒽醌类有机染料分子光敏剂，不但实现了高效催化还原CO2，也为光驱动或光电驱动等其他的体系（如：水分解、太阳能电池、有机合成等）提供了一种新的思路。韩治际，教授，博士生导师，美国罗切斯特大学博士，美国加州理工学院博士后，英国纽卡斯尔大学研究助理。获得主要奖项包括美国化学学会学生奖，美国罗切斯特大学Sherman-Clarke, Elon Huntington Hooker, Messersmith等研究生奖。2018年获得国家高层次青年人才资助。现任中山大学化学学院教授。曾以第一或者单独通讯作者在Science, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Cent. Sci., Acc. Chem. Res. 等期刊发表论文，SCI他引累计超过3800次。主要研究方向围绕合成新型实用的光催化体系，实现可再生清洁能源的高效转化与应用。课题组链接：https://ce.sysu.edu.cn/zh-hans/teacher/783Lei, Q., Yuan, H., Du, J. et al. Photocatalytic CO2 reduction with aminoanthraquinone organic dyes. Nat. Commun. 2023, 14, 1087.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36784-7#Sec17
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