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Angew综述:双原子位点热/电催化分子氧活化

日期: 来源:催化计收集编辑:学研汇



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高效的进行氧活化是环境友好催化氧化反应的关键。在过去的十年间,原子利用率达到100 %的单原子催化剂具有独特电子结构,受到人们的广泛关注和应用于催化活化分子氧。但是,通常单个催化活性位点的活化效果仍难以让人满意,而且难以应用于复杂的反应。近期,人们发现多原子催化位点之间的协同相互作用,提出多原子催化剂DASCs(dual-atomic-site catalysts)活化分子氧气的新型机理和过程。
有鉴于此,华中师范大学张礼知(Lizhi Zhang)、刘晓(Xiao Liu)等系统总结目前多原子催化剂在异相热催化/电催化领域活化分子氧气分子的相关进展,随后对DASC多原子催化剂的前景和挑战进行展望。

本文要点
要点1. 首先讨论氧气分子的吸附结构,随后对DASC催化剂在各种异相热催化反应的发展情况进行总结(CO氧化、合成有机化合物等),对各种电催化能量收集与转化(包括同核DASC、杂核DASC),电催化活化氧降解污染物的相关发展情况进行总结。
要点2. 总结与展望。在过去的十年间,单原子催化剂在活化分子氧的反应得到显著进展,但是单一吸附活化氧气分子的局限导致发展高效率活化分子氧气受到局限。DASC催化剂多变的几何结构/电子结构,以及不同原子之间的协同催化作用,能够打破单原子催化剂的局限。目前多原子催化剂在活化分子氧的催化反应仍非常局限。
要点3. 比如需要解决多个问题:难以控制多原子催化剂的原子结构、难以实现均匀的多原子催化位点分布;表征多原子之间的相互作用仍非常困难,比如表征反应过程中的动态结构变化;目前的多原子催化剂主要的催化反应关注CO氧化反应、电化学ORR反应。人们发现多原子催化剂可能用于催化降解VOC、光催化降解污染物、电化学还原CO2、催化有机合成等反应。
Zhongsen Wang, Ming Cheng, Yi Liu, Zewei Wu, Huayu Gu, Yi Huang, Lizhi Zhang, Xiao Liu, Dual-Atomic-Site Catalysts for Molecular Oxygen Activation in Heterogeneous Thermo-/Electro-catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202301483
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202301483

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