俯冲带深部碳循环与非生物甲烷气
专栏主编：张立飞
地球上的碳循环分为两种：表层短周期碳循环（数天至数千年级）和深部长周期碳循环（百万年以上）(Berner, 2003; Zhang et al., 2017)。近年来，地表短周期碳循环因其在人类环境变化研究中的重要意义而备受关注。最近，科学家们发现超过98%的碳储存在固体地球中（DePaolo, 2015），固体地球深部长周期碳循环在地表碳循环中起着越来越重要作用(Kelemen and Manning, 2015; Li et al., 2017; Plank and Manning, 2019; Mao and Mao, 2020)。因此，深部碳循环的研究对于研究地球的形成演化、多圈层相互作用和地球宜居性都具有重要意义。另一方面，最近的岩石学研究结合高温-高压实验模拟表明，俯冲带变质过程中碳酸盐矿物的变质还原作用可形成大量非生物甲烷(Tao et al., 2018; Wang et al., 2022; Zhang et al., 2023)。因此，深部碳循环研究也具有重要的资源效应。在《地质学报》（英文版）最新一期中，张立飞教授作为专栏主编，集中报道了国家重点研发计划 “俯冲带深部过程与非生物成气” (项目编号：2019YFA0708500)最新研究进展。
俯冲带是链接地球表层和地球内部之间的纽带(图1[A])，俯冲带高压-超高压变质过程中碳酸盐还原或脱碳脱水反应释放的变质非生物甲烷和C-H-O流体向上迁移，可储存在弧前盆地中形成气藏(图1[D])。随着板块的进一步俯冲，俯冲到深部地幔的碳酸盐矿物进一步发生变质还原或脱碳反应，释放出的变质甲烷和C-H-O流体向上迁移可能富集在弧后盆地中(图1[D])，或通过与岩石圈地幔楔的交代作用与大陆玄武岩或火成碳酸岩等一起喷发(图1[B,C])。俯冲板片中残存的含碳岩石进一步深俯冲进入地球深部过程中可能发生复杂的变质反应或相变，也可能释放一定量的甲烷等碳水化合物(图1[B])。本专刊共收录八篇文章，包括总结性论文3篇和研究论文5篇，介绍了从俯冲带变质到深部岩浆过程中C-H-O流体形成演化过程及其对无机气藏的影响。
图1 俯冲带深部碳循环与非生物甲烷气示意图
A, 俯冲带变质作用与非生物甲烷形成; B, 含碳物质的深俯冲与相变; C, C-H-O流体与岩石圈的交代作用; D, 弧前或弧后盆地非生物甲烷的潜在储层。
第一篇王超等总结特定种类的非生物烃分子形成的可能途径的岩石学、热力学和实验研究，形成过程可分为三类: (1) 前-早期行星形成过程; (2) 地幔和岩浆作用; (3) 低压超镁铁质岩和高压俯冲带体系中的气/水-岩反应过程。
图2 地球非生物有机质研究流程图
第二篇论文桂维彬等从高压-温度实验对CaCO3相稳定性进行了最新的总结，认为俯冲到地幔深处的CaCO3的命运仍然是一个悬而未决的问题，从而指出了CaCO3是否存在于过渡带甚至下地幔以及俯冲CaCO3还原过程中非生物烃的形成等可能存在的问题。
图3 俯冲带碳酸钙演化示意图
第三篇论文刘志成等对古元古代和新元古代的碳循环进行了综合比较。在古元古代富含CO2和CH4的大气中，强烈的风化作用导致更多的营养元素被带入海洋。因此，从古元古代到新元古代再到显生宙，碳循环促进了地球宜居性的演化。
图4 不同时间尺度的碳循环示意图
第四篇论文许汇源等报道了金顶铅锌矿床中各种多环芳烃甾烷和多环芳烃及其化合物的分子组成变化。该研究将提高我们对地球深部碳还原、氧化或凝结以及地壳与地幔之间碳交换的认识，并为超深层油气勘探过程提供线索。
图5 茚并[1,2,3-cd]芘+苯并[ghi]苝、9-苯基菲和苯并[b]菲并[9,10-d]噻吩的相对丰度随着热液改造程度的增加而改变
第五篇论文张丽娟等报道了天山超高压榴辉岩中存在巨大的深层非生物CH4储层。在西天山超高压变质带超高压榴辉岩的石榴石和绿辉石中发现了大量富含CH4的非生物流体包裹体。他们用两种不同的方法评估了中国西天山高压-超高压变质带中储存的非生物CH4含量。计算结果表明，西天山榴辉岩中至少存储了113兆吨CH4气，这进一步表明冷俯冲带可能是地球上最大的非生物甲烷来源之一。
图6 西天山石榴石和绿辉石中代表性富甲烷流体包裹体
胡骏等的第六篇论文报道了自旋跃迁和阳离子取代对碳酸盐矿物光学性质和铁分配的影响。他们对两个天然碳酸盐样品进行了光学吸收和拉曼光谱测量，测量结果高达60 GPa，发现高自旋菱铁矿FeCO3中的Mg取代使晶体场吸收带位置增加了约1000 cm−1。碳酸盐矿物的光学和振动性质与铁含量和自旋跃迁高度相关，表明铁优先分解为低自旋碳酸盐。
图7 高压下含铁碳酸盐矿物的吸收峰的中心位置
第七篇论文许鑫等报道了晚新生代玄武岩地幔捕虏体中富含CO2的橄榄石包裹体。研究了三种类型的熔体包裹体: (1) 富CO2气泡熔体包裹体; (2) 多相熔体包裹体(玻璃+ CO2气泡+子矿物); (3) 纯玻璃熔体包裹体。首次在含橄榄石的熔融包裹体中发现了子晶矿物菱镁矿，该包裹体是由富CO2流体与橄榄石宿主相互作用形成的。这些研究表明岩石圈地幔应该是碳循环的“碳陷阱”。
图8 海南岛蓬莱地区地幔橄榄岩中三类熔体包裹体显微镜下照片
最后一篇论文何衍鑫等阐述了基岩在管道系统中的作用，以及基岩对远景沉积盆地油气藏的影响。基于二维地震反射，研究了中剑南盆地基岩侵位形成岩浆管道系统的过程，认为裂谷后强烈的岩浆活动与海南地幔柱的形成有关，这些褶皱可能形成多种类型的油气圈闭并可能形成潜在的油气藏。
图9 海南地幔柱岩浆网络及其对盆地油气藏的影响示意图
致谢：感谢所有为本专题做出贡献的人和所有专业细致的评审人。还要特别感谢副主编费红彩教授、方向博士和郭现轻博士的辛勤付出。本专题由国家重点研发计划项目(2019YFA0708500)资助。
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