高压锂金属电池(LMBs)对电解质与腐蚀性电极的匹配提出了严峻的挑战，特别是在低温下。

在此，中国科学院深圳先进技术研究院成会明院士团队通过对Li⁺溶剂化结构的合理修改，以扩展传统电解质的电压和温度工作范围。

对离子-离子和离子-偶极相互作用以及溶剂的电化学窗口进行了定制，以提高电解质的氧化稳定性和去溶剂化动力学，同时，在两个电极上形成坚固而有弹性的富含B和F的界面相。

图1. 不同电解质的SEI结构及锂沉积形态

简而言之，本文通过调整Li⁺的溶剂化结构，设计了每个组分的电化学窗口、与Li⁺的相互作用以及电解质的介电常数，开发了一种对锂金属负极和高压正极稳定的超高压电解质。此外，优化溶剂化结构不仅提高了整体电解质的稳定性，而且有助于在两电极上构建稳健和弹性的界面层。

结果表明，采用所设计的电解液，Li||LiNi_0.5Mn_1.5O₄电池（90次循环后保留率为2.400%）和Li||LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ （NCM622） 电池（74 次循环后保留率为 0.200%）在 4.9 V 的超高电压下稳定循环。

此外，NCM622电池在-20°C下可提供143.5 mAh/g的可观容量，显示出巨大的实际应用潜力。因此，该策略对高压LMBs的进一步优化具有指导意义。

图2. BFF13电解质的电化学性能

Stable Operation of Lithium Metal Batteries with Aggressive Cathode Chemistries at 4.9 V. Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202300966