双氧水（H2 O2 ）是高级氧化技术中广泛使用的化学品，可以通过光催化原位合成，从而在水处理工艺中避免添加化学药剂，有望构建可自维护的分散式水处理系统。
然而，在连续操作过程中，光催化合成的 H2 O2 往往需要使用牺牲剂，并且粉末催化剂难以分离，因此光催化合成 H2 O2 并耦合其原位活化用于水净化仍然存在挑战 。
近日，上海交通大学环境科学与工程学院龙明策团队 通过在磁性微球表面原位合成酚醛聚合物光催化剂，并耦合紫外技术活化合成的双氧水（UVC/ H2 O2 ）以去除水中微污染物。
该光催化剂可以利用可见光将水和空气转化为 H2 O2 ，产量可达 100 mmol h-1 g−1 。由于磁核 Fe3 O4 @SiO2 的作用，在外部磁场作用下能快捷分离催化剂和 H2 O2 溶液，分离后的 H2 O2 溶液可通过紫外光活化用于微污染物降解。
这项工作为 H2 O2 合成提供了一种新的设计方案，并为零药剂添加和自维护的水净化工艺提供了技术参考。该文题为“Sequencing batch photocatalytic H2 O2 production over a magnetic resorcinol–formaldehyde polymer for on-site water purification by UV light irradiation ”（《 磁性聚合物光催化合成过氧化氢与紫外光活化联用去除水中微污染物》），发表在期刊 Environmental Science Advances
磁性间苯二酚-甲醛聚合物（MRF）是由 Fe3 O4 磁核-SiO2 隔离层-聚合物层由内而外组成的三层核壳结构，具体合成思路如图1所示。Fe3 O4 纳米颗粒具有顺磁性，但是单独作为磁核时，Fe3 O4 颗粒可能会发生团聚，降低聚合物的负载量；而且如果将材料用于在合成 H2 O2 ，Fe3 O4 存在被氧化的问题；因而 Fe3 O4 表面包裹 SiO2 层以保护磁核。间苯二酚-甲醛（RF）聚合物一般在碱性条件下（pH>10）合成，此时 SiO2 层会携带负电。由于 RF 聚合物也呈电负性，两层之间存在的静电斥力会抑制 RF 聚合物的生成。因此，合成中加入阳离子表面活性剂（CTAB）使 SiO2 层表面携带正电，从而在 SiO2 包覆的 Fe3 O4 微球上实现 RF 聚合物层的原位生成。
Fig. 1 Schematic synthetic procedure of magnetic resorcinol-formaldehyde photocatalysts. ▲
图 1：磁性间苯二酚-甲醛聚合物光催化剂的合成示意图。
2. 光催化合成 H2 O2 图 2A 展示了不同催化剂在纯水体系中光催化合成 H2 O2 的性能。其中，Fe3 O4 @SiO2 微球和 Fe3 O4 纳米颗粒产生的 H2 O2 可以忽略不计。而 MRF 作为光催化剂时，H2 O2 浓度随时间延长呈线性增长，在持续曝气条件下（溶解氧浓度约为 10 mg/L），H2 O2 生成速率达到 100 μM/h。当体系持续通入 O2 ，悬浮液中的溶解氧浓度增加到约 40 mg/L 时，相应的 H2 O2 产量在光照 60 分钟后可增加至 150 μM。然而体系通入 N2 后，体系中 H2 O2 可以忽略不计，表明光催化氧还原是 MRF 合成 H2 O2 的主要途径。在空气曝气条件下，MRF 经光照 12 小时后，体系可以产生 1200 μM 的 H2 O2 溶液（图 2B）。
Fig. 2 (A) Photocatalytic H2 O2 production over different catalysts; (B) Photocatalytic H2 O2 production over MRF under prolonged irradiation (catalysts: 1 g/L, pure water, pH=7.5, λ > 420 nm, O2/air/N2: 0.5 L/min)
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图 2：（A）不同催化剂光催化合成 H2 O2 性能和（B）长时间光照下MRF的 H2 O2 产量(催化剂：1 g/L，纯水，pH=7.5，λ>420 nm，O2 /Air/N2 ：0.5 L/min)。
3. H2 O2 的原位利用
MRF 具备高产 H2 O2 和易分离特性，在此基础上提出了一种利用该材料实现现场生产和直接利用 H2 O2 进行污水净化的工艺。该工艺步骤如图 3A 所示， （Ⅰ）将 MRF分散于纯水，空气曝气 20 min； （Ⅱ）在可见光作用下，MRF 内部生成光生电子-空穴对，转移至表面分别发生氧还原和水氧化反应，每小时可产生 100 μM H2 O2 ； （Ⅲ）MRF颗粒在外加磁场下迅速聚集，从 H2 O2 溶液中分离；在撤去磁场的情况下，MRF 能够重新分散在纯水中进行下一轮合成 H2 O2 的循环。 分离后的 H2 O2 溶液和微污染物水混合，再通过 UVC（λ=254 nm）活化 H2 O2 降解微量有机污染物（图 3B）。
Fig. 3 Schematic illustration of sequencing batch photocatalytic H2 O2 production over MRF (A) and UVC/H2 O2 flow-through processes (B) for organic micropollutant degradation.
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图 3：（A）MRF用于序批式光催化合成H2 O2 和（B）UVC/H2 O2 降解水中微污染物的工艺原理图
龙明策团队发展了一种无需外加化学药剂的水净化方法，通过光催化合成 H2 O2 和紫外光原位活化 H2 O2 ，从而有效去除水中的有机污染物。 其核心为一种磁性光催化剂，是在 SiO2 包覆的 Fe3 O4 微球上原位合成间苯二酚-甲醛（RF）聚合物。该催化剂利用水和空气产生 H2 O2 ，而且可以很容易地分离和回收得到 H2 O2 溶液。H2 O2 溶液与污水混合后在流动式 UVC 反应器中降解有机污染物。 该净水工艺仅需要光作为能量输入，水和空气作为原材料，是一种绿色低成本的太阳能转换的路线，具有广泛应用前景。 Sequencing batch photocatalytic H2 O2 production over a magnetic resorcinol–formaldehyde polymer for on-site water purification by UV light irradiation
Jingzhen Zhang, Qian Zheng, Chen Chen, Xiangcheng Zhang, Xiaoyan Guo, and Mingce Long*(龙明策 ，上海交通大学)
Environ. Sci.: Adv. 2 , 98-10610.1039/D2VA00228K
本文第一作者，龙明策教授团队博士研究生。主要研究方向为光催化合成过氧化氢及其应用。 本文通讯作者，上海交通大学环境科学与工程学院教授，博士生导师。主要研究方向为高级氧化原理与技术，发表 SCI 论文 110 余篇，包括 Environ Sci Technol 、Water Res 等环境领域的主流期刊，被引 7500 余次，H 指数 41。
Uniting disciplines to solve environmental challenges
Original thinking for a sustainable future 2-年影响因子* 新刊暂无 分5-年影响因子* 新刊暂无 分最高 JCR 分区* 新刊暂无 CiteScore 分† 新刊暂无 分中位一审周期‡ 37 天
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Zongwei Cai (蔡宗苇)
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