文 章 信 息
Co(OH)2/Fe7Se8纳米片原位界面调控助力电催化水分解
第一作者:龚诚
通讯作者:赵雷*,李薇馨*
单位:武汉科技大学
研 究 背 景
电催化分解水制备绿氢在碳中和战略中具有重要作用,然而,由于阴极和阳极在水分解过程中的兼容性不佳,开发高活性和稳定的双功能非贵金属电催化剂极具挑战。二维超薄纳米片具有高比表面积,能暴露更多活性位点,促进电子转移;界面工程能调节催化剂的电子结构,进一步提高催化活性。因此,几何结构和电子结构的同步调控是提高电催化活性的有效策略。
文 章 简 介
基于此,武汉科技大学赵雷教授、李薇馨副教授,在国际知名期刊Chemical Engineer Journal上发表题为“In-situ interfacial engineering of Co(OH)2/Fe7Se8 nanosheets to boost electrocatalytic water splitting”的研究文章。武汉科技大学材料与冶金学院硕士研究生龚诚是论文第一作者。
本文介绍了一种采用原位选择性硒化法制备了具有丰富异质界面的Co(OH)2/Fe7Se8纳米片。Co(OH)2/Fe7Se8展现出丰富的活性位点和优异的电子结构,在10 mA cm-2(1.0 M KOH)条件下的析氧反应(OER)和析氢反应(HER)的过电位分别为278 mV和183 mV。
图1. 用于电催化解水的Co(OH)2/Fe7Se8催化剂。
本 文 要 点
要点一:原位构筑Co(OH)2/Fe7Se8异质界面
本文以二维ZIF-67为模板结合Fe2+水解反应构筑了具有丰富异质界面的二维Co(OH)2/Fe(OH)3纳米片。在此基础上,作者提出了原位界面硒化法合成具有有序的空位分布的Fe7Se8,提高了催化剂的电子传递能力。
要点二:Co(OH)2/Fe7Se8界面电子结构调控
理论计算、表征测试结合Co-O-Fe模型,证实了Co(OH)2和Fe7Se8之间存在电子转移,Co(OH)2/Fe7Se8(-1.48 eV)的d带中心较Co(OH)2(-1.24 eV)远离费米能级,表明Co(OH)2/Fe7Se8的反键能减少,进而减弱反应中间体与活性位点的结合强度,降低了反应中间体的吸附能垒,从而增强了HER/OER的催化活性。
图2. (a) Co(OH)2/Fe7Se8的差分电荷密度图;(b)Co(OH)2/Fe7Se8和Co(OH)2的d轨道中心;(c)不同催化剂计算的H*吉布斯自由能;(d)Co-O-Fe模型示意图。
要点三:Co(OH)2/Fe7Se8催化剂高效电催化分解水性能
Co(OH)2/Fe7Se8表现出优异的HER和OER性能,在10 mA cm-2的过电位分别为183mV/278 mV。在全解水测试中,Co(OH)2/Fe7Se8在1.62 V的低电池电压下可以实现10 mA cm-2的电流密度,并且具有优异的稳定性。
图3.(a)LSV曲线(OER);(b)Co(OH)2/Fe7Se8、Co(OH)2/Fe(OH)3、Co(OH)2和RuO2对HER的过电位(10 mA cm-2)、质量活性和TOF值;(c)稳定性测试(OER);(d)LSV曲线(HER); (e)Co(OH)2/Fe7Se8、Co(OH)2/Fe(OH)3、Co(OH)2和Pt/C对HER的过电位(10 mA cm-2)、质量活性和TOF值;(f)稳定性测试(HER);(g)全解水中的LSV曲线;(h)稳定性测试;(i)Co(OH)2/Fe7Se8催化剂的双电极全解水气体收集装置。
文 章 链 接
In-situ interfacial engineering of Co(OH)2/Fe7Se8 nanosheets to boost electrocatalytic water splitting
https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143124
通 讯 作 者 简 介
赵雷教授简介:武汉科技大学教授,主要承担了教育部新世纪优秀人才支持计划(NCET-09-0137、新型高性能含碳耐火材料有机/无机复合结合剂的制备与应用研究)、国家自然科学基金(60477037)、湖北省杰出青年基金(2008CDB274)、湖北省重点研发(2022BAA094)等项目,并参与了该领域国家自然科学基金重大研究计划项目(90406021),并获得了一批研究成果,发表SCI论文100余篇,申请国家专利101项(已授权69项),参与编写《有机电致发光材料与器件导论》(黄春辉院士,李富友,黄维院士主编)。获湖北省技术发明一等奖1项、科技进步一等奖1项,浙江省科技进步奖1项。
李薇馨副教授简介:武汉科技大学副教授,入选2019年度人社部“香江学者”计划,湖北省“楚天学者计划”楚天学子,硕士生导师。近年来主要致力于纳米功能材料的合成、制备及其在光电催化材料,钙钛矿太阳能电池,量子点敏化太阳能电池等方面的应用。主持并完成了湖北省科技厅自然科学基金、中国博士后面上基金,参与多项国家和省部级的科研项目。近五年,已在Advanced Energy Materials,Journal of Materials Chemistry A等国际刊物上发表SCI论文60余篇,引用次数1600余次,授权国家发明专利1项。
第 一 作 者 简 介
龚诚硕士研究生:现就读于武汉科技大学。目前主修全解水电催化剂制备技术,熟练掌握材料的相关测试与表征技术以及DFT理论计算。在赵雷教授、李薇馨副教授的指导下,发表中科院一区SCI论文三篇,其中第一作者两篇(Chemical Engineer Journal,Composites Part B: Engineering),第二作者一篇(Applied Surface Science)。
课 题 组 介 绍
武汉科技大学赵雷教授课题组:
依托于武汉科技大学冶金与耐火材料国家重点实验室,组建“先进光电材料研究室”团队,团队由赵雷教授1人,陈辉、何漩、李薇馨和杜星副教授4人,王大珩讲师1人和方伟高级实验师1人组成,专注于纳米材料的合成、调控及其光、电、热性能研究与应用。截至目前,实验室已承担教育部新世纪优秀人才支持计划、国家自然科学基金、湖北省杰出青年基金、湖北省重点研发计划等项目30余项,发表SCI文章100余篇。与北京氢璞创能科技有限公司等新能源公司建立长期产学研合作关系,有较深的科研基础和产业化能力。
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