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压电电催化存在两种势能机制，即屏蔽电荷效应和能带理论，在大多数压电材料中普遍共存，使得其本质机制仍存在争议。

基于此，重庆大学周小元教授、甘立勇副研究员和韩广研究员（共同通讯作者）等人首次报道了以MoS₂纳米片为例，通过窄带隙压电催化CO₂还原反应（PECRR）的策略区分了压电催化CO₂还原反应的两种机制。

在-0.12 eV的导带下，MoS₂纳米片无法满足-0.53 eV的CO₂转化为CO氧化还原电位，但在PECRR中却获得了高达543.1 μmol·g⁻¹·h⁻¹的超高CO产率。

通过DFT计算，作者研究了MoS₂纳米片在CO₂还原为CO过程中的催化行为。作者通过基本原理与光沉积相似的压电沉积实验，确定了计算模型中MoS₂在PECRR中的活性位点。

压电产生的负电荷将贵金属离子还原为颗粒，导致金属在活性位点上沉积。计算自由能图表明，*COOH和*CO中间体的形成是一个高度放热的过程，而CO的解吸是吸热的，因此是在原始、压缩和拉伸的MoS₂边缘上CO₂还原为CO路径的速率决定步骤（RDS）。

此外，对比原始和拉伸MoS₂的自由能变化，压缩MoS₂的RDS值最低，因此生成的*CO容易从Mo端MoS₂边缘解吸形成游离的CO分子。结果表明，晶格上的振动压缩可以降低RDS的自由能，从而促进PECRR活性。

除对PECRR进行理论分析外，作者还计算了析氢反应（HER）的自由能来解释该过程中的H₂生成。计算得到的HER的RDS值分别为0.57、0.66和0.69 eV，低于PECRR的RDS值（1.73、1.73和1.68 eV），是H₂生成的原因。

Band Position-independent Piezo-electrocatalysis for Ultrahigh CO₂ Conversion. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202300027.

https://doi.org/10.1002/adma.202300027.