自首次表面合成以来，原子级精确的石墨烯纳米带(graphene nanoribbons，GNRs)因其拓扑相关的物理性质引起了纳米科技界的极大兴趣。事实上，它们特定的边缘构象具有特殊的电子态，进而导致非常规的输运或磁性。此外，它们的光学性质对于实现稳健可控的原子级薄光电子器件具有重要的应用前景。事实上，GNRs将石墨烯的许多优异特性与电子带隙结合在一起，这对于许多应用是必要的，包括发光器件。尽管理论研究详细讨论了如何通过宽度、长度和边缘形状的原子尺度变化来有利地控制GNRs的光学性质，但关于GNRs的激子性质的实验报道很少，尤其是关于表面生长GNRs的荧光的实验。这些实验要么局限于系综平均测量，其中光发射由缺陷的响应主导，要么聚焦于与改变GNR激子特性的金属电极直接接触的单个GNR。事实上，由于这些GNRs的合成是直接在金属表面进行的，从而导致发光猝灭，因此原子精确的GNRs的本征发射性质仍然是一个几乎没有探索的领域。

今日，法国斯特拉斯堡大学Song Jiang、Guillaume Schull课题组利用原子尺度的空间分辨率探测了金属表面合成的GNRs的激子发射。基于扫描隧道显微镜(STM)的方法将GNRs转移到部分绝缘表面，以防止条带的发光猝灭。STM诱导的荧光光谱揭示了与GNRs拓扑末端态相关的局域暗激子的发射。观察到一个低频的振动发射梳，并将其归因于限制在有限盒子中的纵向声学模式。本工作的研究为研究石墨烯纳米结构中激子、振动子和拓扑之间的相互作用提供了一条途径。相关论文以题为“Topologically localized excitons in single graphene nanoribbons”发表在Science上。

图1. 来自解耦(7,m)AGNRs的STML© 2023 AAAS

图2. (7,m)AGNRs的局域激子发射© 2023 AAAS

图3. 长度增加的(7,m)AGNRs中激子与纵向声学模式的耦合© 2023 AAAS

图4. (7,m)AGNR振动光谱的指纹区© 2023 AAAS

综上所述，本工作的原子级分辨荧光测量揭示了位于(7,m)AGNRs拓扑末端的长寿命暗激子的尖锐(≈0.6 meV)发射。这些局域的发射中心与一维声学声子模式耦合，在整个条带上离域。局域在绝缘体和/或半导体中的发光中心，如固体中的色心或缺陷，常被用作量子传感和量子技术应用中特别感兴趣的单光子源或纠缠光子源。与传统的固态量子发射器相比，GNRs中的拓扑局域中心的一个优点是，通过对GNR的短边和长边的化学工程，可以调节光子源的数量和位置，从而为调节源间耦合和控制经典和量子发射特性提供了一条有效的途径。接下来的工作重点将是识别拓扑局域中心发射的单光子源特性并表征其性能。此外，(7,m)AGNRs的每个拓扑端态都有一个未配对的电子，因此是自旋极化的，从而为结合电子、磁性和光子自由度的量子方案提供了有机纳米尺度的解决方案。这些GNRs也可以被视为理想的原子控制平台，以原子尺度的空间精度识别激子-声子耦合对量子单元(de)相干性的作用。最后，GNR的两端可以被特定选择的发色团功能化，以确定离域的声学声子模式是否会影响发色团偶极子之间的相干耦合，以及光捕获复合物中的电子-振动混合。

文献链接：

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq6948

本文由温华供稿。