近期，上海科技大学物质科学与技术学院
谢琎课题组
在研究六方氮化硼（
h-BN
）催化丙烷氧化脱氢（
ODHP
）反应的失活机制与稳定性提升策略方面取得重要进展，揭示了水蒸气等小分子气体对
h-BN
的剥离是造成其催化活性快速下降的重要原因，并借助原子层沉积（
ALD
）工艺，增强了
h-BN
二维结构的层间作用力，大幅提升了催化剂的结构稳定性和使用寿命。
研究成果发表在国际学术期刊
《美国化学会志》（
Journal of the American Chemical Society
）
上。
丙烯是一种重要的化工基础原料，可用于生产聚丙烯、异丙苯、环氧丙烷等诸多产品，催化丙烷氧化脱氢制丙烯（
ODHP
）普遍被认为是一种潜在快速提升丙烯产能的生产工艺。
在众多丙烷氧化脱氢催化剂中，
h-BN
的综合性能最为优良，极具工业推广潜力。
但最新研究发现，
h-BN
在高温富水环境下催化
ODHP
时容易与产物水蒸气作用发生分解，造成活性组分硼元素的快速流失，导致催化性能快速衰减。
因此明晰
h-BN
在催化环境下的分解机制并制定相应的解决策略是该领域目前的一个研究难点。
▲
图
1. h-BN
高温富水环境下催化
ODHP
时丙烷转化率，烯烃选择性和烯烃产率的变化（
a
，
b
），
h-BN
在经历
12
小时稳定性测试前后的结构变化（
c-
测试前，
d-
测试后），反应管尾管处沉积物的红外光谱（
e
）和
XPS B 1s
谱图分析（
f
）
h-BN
是一种石墨等电子体，具有出色的高温稳定性（空气中可达
840℃
）。
h-BN
催化
ODHP
反应时运行温度往往集中在
480~550℃
，研究发现，
ODHP
反应时释放热量集中在
h-BN
缺陷处，在外部高温的加持下
h-BN
的层间距会发生明显扩张，导致反应生成的大量水蒸气由
h-BN
边沿位置在层间进行扩散，造成剥离和碎片化。
在较高的空速（即单位时间单位体积催化剂处理的气体量）下，大量轻质
h-BN
碎片会被反应气流带走，引发活性组分硼元素的快速流失。
这一发现更加全面地解释了
h-BN
高温富水环境下催化
ODHP
时的失活机制。
在上述发现的基础上，科研人员借助
ALD
工艺在
h-BN
边沿位置沉积了一层无定形氧化铟（
In2O3
）。
在
ODHP
反应环境下对
h-BN
和
In2O3
组成的复合催化剂进行热处理后，
In2O3
团聚成纳米颗粒，并同时被
h-BN
氧化生成的无定形
BOx
包覆，进而增强了两种组分间的相互作用力，这种基于
h-BN
和
In2O3
之间的强相互作用被命名为金属氧化物
-
载体强相互作用（
strong metal oxide-support interaction，SMOSI
）。
SMOSI
效应使
In2O3
纳米颗粒像图钉一样加固了
h-BN
的二维层间结构，抑制了水蒸气对
h-BN
的剥离和氧化切割，大幅提升了
h-BN
的结构稳定性和催化寿命。
本研究不仅为开发高性能
h-BN
基
ODHP
催化剂开辟了新途径，还为提升二维材料在苛刻应用环境下的结构稳定性提供了新策略。▲
图
2.
不同圈数
h-BN
⊃
In2O3
复合催化剂的稳定性对比，
a-
丙烷转化率和烯烃选择性，
b-
烯烃收率对比，
c-
高温富水环境
h-BN
催化
ODHP
时的剥离分解机制和
h-BN
⊃
In2O3
复合催化剂的稳定机制
上科大物质学院博士后曹磊为本研究的第一作者，助理教授谢琎为通讯作者，上科大为第一完成单位。
本项工作受到了国家自然科学基金面上项目、博士后面上基金和站中特别资助、上科大启动经费和“双一流”建设经费等的支持。
同时感谢上科大物质学院电镜中心、分析测试平台的技术支持。
论文标题：
Antiexfoliating h‑BN⊃In2O3 Catalyst for Oxidative Dehydrogenation
of Propane in a High-Temperature and Water-Rich Environment
论文链接（或点击下方“阅读原文”）：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12136
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