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来源:催化计收集编辑:学研汇
通过打破单原子催化位点的结构对称性,能够调控CH4光催化选择性氧化反应的路径,实现选择性生成甲醇。有鉴于此,武汉大学翟月明(Yueming Zhai)、南洋理工大学刘彬(Bin Liu)、苏州科技大学杨鸿斌(Yang Hongbin)等报道系统的研究担载于PCN基底上的结构对称Co单原子位点(Co-N4)、不对称Co原子位点(Co-C2N2)的光催化甲烷转化,发现配位环境不对称的单原子Co具有显著提高的甲醇选择性。本文要点
要点1. 在配位结构不对称的AC-Co1/PCN的光催化甲烷转化反应,实现了优异的CH3OH选择性(87.22 %);而配位对称的SC-Co1/PCN选择性仅为45 %。200 mg AC-Co1/PCN催化剂在光催化甲烷转化反应,实现了2.42 %的CH4转化率和2.11 %甲醇产率。
要点2. 通过多种原位表征测试和时间分辨DFT计算模拟,说明AC-Co1/PCN催化剂具有合适的电子结构,有助于单电子转移的方式进行H2O氧化反应,因此显著的改善光催化甲烷氧化生成甲醇的性能。
Jie Ding, Zhenyuan Teng, Xiaozhi Su, Kosaku Kato, Yuhang Liu, Ting Xiao, Wei Liu, Lingyue Liu, Qiao Zhang, Xinyi Ren, Jincheng Zhang, Zhaoyang Chen, Ohno Teruhisa, Akira Yamakata, Hongbin Yang,* Yanqiang Huang, Bin Liu,* and Yueming Zhai,* Asymmetrically coordinated cobalt single atom on carbon nitride for highly selective photocatalytic oxidation of CH4 to CH3OH, Chem 2023,DOI: 10.1016/j.chempr.2023.02.011https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929423000815加微信群方式:添加编辑微信18065920782,备注:姓名-单位-研究方向(无备注请恕不通过),由编辑审核后邀请入群。原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR