2008年5月20，发表了个人首张专辑《Anywhere I Lay My Head》；8月15日，主演的爱情喜剧片《午夜巴塞罗那》上映。2009年，主演了舞台剧处女作《桥上一瞥》，凭借该剧获得了第64届托尼奖戏剧类最佳女配角奖。2010年，主演了漫威电影《钢铁侠2》。 2012年，出演《复仇者联盟》。2013年，凭借配音的《她》获得了第8届罗马国际电影节最佳女主角奖，成为影史上首位凭借声音获奖的女星。2014年2月28日，获得了第39届法国电影凯撒奖荣誉奖。2016年，主演《美国队长3：内战》。2017年，主演《攻壳机动队》。2018年，主演《复仇者联盟3：无限战争》，凭借该片获得了第44届人民选择奖年度电影女星奖。2019年8月，福布斯公布的2019年全球收入最高女演员榜单，斯嘉丽位列第一。