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DNA分子凭借其精巧的结构常被用于编程纳米材料的组装，其本身也可以作为一种可编程化的纳米材料来构建具有复杂空间构型的纳米结构和三维晶体。此外，DNA分子还被设计出多种可响应外部环境刺激的特殊构象并可适用于动态结构的构建，例如G-四链体、C-四链体、发卡结构等。研究者们利用此类动态的DNA基序已成功地组装了多种具有刺激响应行为的DNA-纳米粒子超晶格，为制备可动态调节功能的自适应性材料奠定了基础。但是，目前构建动态超晶格往往被限制在两个相态或数个孤立的相态之间发生变构，而构建能够按照预设指令在多个相态之间以可控且确定的方式进行程序化变构的动态DNA晶体是非常具有挑战性的。南京大学田野教授团队将具备可编程性刺激响应行为的DNA发卡结构正交地集成到具备各向异性组装能力的DNA折纸八面体框架结构中，创造性地构建了一种可多相态转变的动态可重构DNA折纸晶体体系（图1）。在该动态晶体体系中，初始母相态的晶体可以响应刺激指令衍生出三种不同的子相态并且任意两个子相态之间也能可逆切换。不同相态之间的动态转变路径被集成到一张指导性的路径图中，可以实现至少60条不同的晶体动态转变路线的灵活定制，并在对应的刺激指令下以可控且确定的方式被执行。文中通过小角X射线散射实验证实了晶体可以沿着路径图中预设的转变路线完成变构任务，并且还表明晶体的变构具有非常好的可循环性（图2）。此外，基于DNA发卡的正交性，可以进一步细化所施加的动态指令以拆分两个相态之间的动态转变路径而衍生更多的新相态，这精细化了DNA折纸晶体的晶胞常数调控并深度扩充了路径图的动态转变路线（图3）。图2. 用于定制转变路线的路径图（a）及典型动态转变路线的实验验证（b）。图3. （a）两相之间的转变路径拆分示意图；（b）左侧示意图中绿色箭头指示的动态转变路径的小角X射线散射结果；（c）晶胞常数的变化曲线。该工作中的动态DNA折纸晶体体系突破了现有的相对孤立的晶体动态转变模式，具备有多相态自由变构能力，并且构建的晶体还可以作为一种通用且稳定的组装模板操控多种纳米材料的编程化动态组装，为构建功能化的自适应性新材料提供了一种新的组装思路。这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上。文章的第一作者是南京大学博士研究生闫学慧，通讯作者是南京大学现代工程与应用科学学院田野教授。Dynamically Reconfigurable DNA Origami Crystals Driven by a Designated Path DiagramXuehui Yan, Yong Wang, Ningning Ma, Yifan Yu, Lizhi Dai, and Ye Tian*J. Am. Chem. Soc., 2023, 145, 3978–3986, DOI: 10.1021/jacs.2c10755田野，教授，博士生导师，国家高层次人才项目入选者，江苏省双创人才；先后于美国哥伦比亚大学，布鲁克海文国家实验室从事科研工作；现就职于南京大学现代工程与应用科学学院材料科学与工程系；南京大学化学与生物医药创新研究院双聘PI；同时担任南京大学生命分析化学国家重点实验室以及江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室研究员。田野教授的主要研究方向为基于DNA纳米技术的材料精准构建与应用，近几年在Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Chemistry, Nature Communications, Science Advances, Angewandte Chemie-International Edition, Journal of the American Chemical Society, Nano Letters, ACS Nano, Small 等知名期刊上发表多篇论文。https://www.x-mol.com/university/faculty/63417点击“阅读原文”，查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊