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高效电催化还原硝酸盐制氨是一种很有前途的废水处理和绿色生产氨的方法，但目前迫切需要具有良好选择性和稳定性的高效电催化剂。基于此，电子科技大学李廷帅副教授（通讯作者）等人报道了一种含有丰富氧空位（Vo）的缺陷Fe2TiO5（FTO）纳米纤维（FTO NFs）用于硝酸还原反应（NO3-RR），该纤维是一种高活性催化剂，氨产率可达0.73 mmol h-1 mg-1cat.。在含0.1 M NO3-的磷酸盐缓冲盐水（PBS）电解液中，在-1.0 V时法拉第效率（FE）高达87.6%，氨产率提高至1.36 mmol h-1 mg-1cat.。在-0.9 V的条件下，亚硝酸盐转化为氨的转化率为96.06%。通过DFT计算，揭示了NO3-RR过程在FTO-E表面的反应机理。通过计算态密度（DOS）来评估在FTO体中引入Vos引起的电子结构变化，其中原始FTO DOS中围绕费米能量的自旋分裂态。自旋向上的DOS带隙为0.3 eV，当存在Vos时带隙显著减小。在- 2 eV和4 eV位置也有类似的DOS增加趋势，催化剂导电性增强。因此，添加Vos可显著提高催化剂的导电性。此外，NO3-基团在吸附步骤后被激活。在反应过程中，部分脱氧（*NO3→*NO）和全部加氢（*N→*NH3）的自由能不断降低。由于Fe原子对*NO的吸附比Ti原子强，因此选择Fe原子作为*NO的单N中间反应活性位点。因此，将整个NO3-RR过程中的*NO→*N过程视为电位决定步骤（PDS），FTO和FTO-Vo分别呈现0.35和0.68 eV的上坡路能量。因此，Vo的存在显著提高了FTO-E的催化性能。Durable Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia over Defective Pseudobrookite Fe2TiO5 Nanofibers with Abundant Oxygen Vacancies. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202215782.https://doi.org/10.1002/anie.202215782.【做计算 找华算】华算科技专注理论计算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！