由于过度使用化石燃料导致的过量CO2排放，造成了严重的气候问题。有趣的是，通过可太阳能将CO2转化为有价值的化学品，有助于降低环境问题，同时缓解能源危机。到目前为止，目前的催化剂通常是将CO2光催化还原为C1产物，如CO和CH4。但是，往往C2及以上含碳产物具有更高的经济价值。因此，寻找一种高效选择性催化CO2还原为长碳链燃料的催化剂十分重要。
近日，中国科学技术大学谢毅院士/孙永福教授/江南大学焦星辰教授在Angew. Chem. Int. Ed.发表了题为“Selective CO2-to-C2H4 Photoconversion Enabled by Oxygen-Mediated Triatomic Sites in Partially Oxidized Bimetallic Sulfide”的论文。本文合成了不同氧化程度FeCoS2超薄片，并通过X射线光电子光谱和X射线吸收近边光谱进行了表征。同时，合成的FeCoS2催化剂具有高效光催化CO2还原为C2H4的能力。通过实验和理论计算都验证了在引入的氧原子周围聚集了更多的电荷，使原来的Co-Fe双位点变成Co-O-Fe三原子位点，从而促进了双*COOH中间体的C-C耦合，促使进一步产生C2H4分子。
1）通过XPS和XANES证明了合成了不同氧化程度的FeCoS2超薄片。2）部分氧化的FeCoS2超薄片催化剂具有优异的光催化CO2还原为C2H4的性能，超过了报道的大部分催化剂。3）通过实验和理论结合的手段，利用原位红外和DFT计算，充分证明了部分氧化构建的Co-O-Fe位点可以促进C-C偶联，提高CO2还原为C2H4的选择性和速率。这项工作实验/理论上验证了部分氧化构建的三原子位点可以促进C-C偶联，对今后CO2还原为多碳产物提供了借鉴意义碳。论文第一作者为中国科学技术大学博士生吴洋，朱峻成和江南大学副教授陈庆霞，论文通讯作者为中国科学技术大学孙永福教授和江南大学焦星辰教授。中国科学技术大学为论文第一完成单位，该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金的资助支持Wu, Yang, Chen, Qingxia, Zhu, Juncheng, Zheng, Kai, Wu, Mingyu, Fan, Minghui, Yan, Wensheng, Hu, Jun, Zhu, Junfa, Pan, Yang, Jiao, Xingchen, Sun, Yongfu, Xie, Yi, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301075; Angew. Chem. 2023, e202301075.https://doi.org/10.1002/anie.202301075孙永福，中国科学技术大学教授，博士生导师。多年来一直从事二维超薄无机材料的精准制备、精细结构解析及其光/电催化还原二氧化碳研究。相关成果入选2016年《中国科学十大进展》和2012年度《中国科学院重大科技基础设施重大成果》，受邀参加2021年国家“十三五”科技创新成就展。承担基金委杰出青年基金、基金委面上项目、基金委联合基金、基金委优秀青年基金和国家重点研发计划“纳米科技”重点专项项目等；入选安徽省首届优秀青年科技人才(2022)、英国皇家化学会会士(2019)、中科院青促会优秀会员(2019)、教育部青年长江学者(2016)和新世纪优秀人才支持计划(2013)等。作为第一完成人获安徽省科学技术奖一等奖(自然科学类，2019年)，还获中国化学会赢创杰出青年科学家奖(2022)、中国化学会青年化学奖(2016)、中国化学会纳米化学新锐奖(2016)和中科院卢嘉锡青年人才奖(2015)等。焦星辰，江南大学教授。长期从事低维高效催化剂的设计、制备和表征以及光/电催化二氧化碳和废弃塑料转化等研究工作，致力于探讨揭示宏观催化性能与微观结构之间的构效关系。目前共发表学术论文30余篇，总被引4000余次，包括Chem. Soc. Rev.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Natl. Sci. Rev.等国内外高水平期刊，独立编写英文专著1部。主持科技部国家重点研发计划子课题、国家自然科学基金面上项目、中国博士后科学基金特别资助（站前）、中国博士后基金面上项目、中国科学院特别研究助理资助项目和安徽省自然科学基金等多种省部级基金。获得中国科学院优秀博士学位论文、中国科学院院长优秀奖、博士研究生国家奖学金、硕士研究生国家奖学金、安徽省优秀毕业生等重要奖项。