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JACS:Ni-(Cr2O3)3Ga2O3,级联电催化CO2直接合成1-丁醇!

日期: 来源:催化计收集编辑:学研汇


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将CO2电化学转化为高能液体燃料为应对气候变化和不可再生资源依赖性方面的挑战提供了可行的解决方案。
近日,普林斯顿大学Andrew B. Bocarsly通过引入镍对Cr-Ga氧化物电催化剂进行改性,以生成一种以前所未有的法拉第效率(ξ = 42%)生成1-醇的催化剂。


本文要点

要点1. 这种法拉第效率发生在 -1.48 V vs Ag/AgCl,1-丁醇的生产开始于320 mV 的过电势。在此电位下,次要产物包括甲酸盐、甲醇、乙酸、丙酮和 3-羟基丁醛。在 -1.0 和 -1.4 V 时,3-羟基丁醛成为主要产物。这与无镍(Cr2O3)3(Ga2O3)系统形成对比,后者既未检测到 3 羟基丁醛,也未检测到 1-丁醇。

要点2. 机理研究表明,甲酸盐是最初的 CO2还原产物,乙醛是关键中间体。发现镍负责乙醛的偶联和还原以产生观察到的更高分子量的碳产物。这是第一个以高法拉第效率生成 1-丁醇的电催化剂。
Steve P. Cronin, et al, Direct Synthesis of 1‑Butanol with High Faradaic Efficiency from CO2 Utilizing Cascade Catalysis at a Ni-Enhanced (Cr2O3)3Ga2O3 Electrocatalyst, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12251
https://doi.org/10.1021/jacs.2c12251

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