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来源：计算材料学收集编辑：Rose
在工业质子交换膜（PEM）电解槽中，Ir氧化物被认为是唯一实用的析氧反应（OER）催化剂。然而，其活性低、成本高的缺点极大地阻碍了质子交换膜电解槽的规模化发展。基于此，中国科学技术大学曹瑞国教授，李喜玉博士，雷占武博士（共同通讯作者）等人报道了原子分散的Ir原子加入到尖晶石Co3O4晶格中作为酸性OER催化剂，它对水氧化表现出优异的活性和稳定性。在10 mA cm-2时，该催化剂的过电位降至226 mV，超高转换频率为3.15 s-1 (η=30 0 mV)，比商用IrO2高3个数量级。本文通过DFT计算分别研究了Ir1-Co3O4(311)和IrO2(110)上的OER机制。IrO2(110)表面的电势决定步骤（PDS）是*OOH的形成步骤（*O+H2O→*OOH+H++e-），过电位为0.97 V。然而，而Ir1-Co3O4(311)的PDS是O2的形成步骤（*OOH→*+O2+H++e-）,过电位为0.41 V。这些结果表明Ir1-Co3O4(311)有效地降低了过电位并大大增强了OER活性。重要的是，在Ir1-Co3O4(311)上生成*OOH的能量优势是由于*OOH的末端H原子和与Ir原子配位的晶格O原子之间的强氢键相互作用（氢键长度为1.75 Å），这种强氢键作用不能在吸附在IrO2(110)和Co3O4(311)上的*OOH上形成。因此，在Ir1-Co3O4(311)上生成的*OOH的独特吸附构型会影响PDS并降低反应的过电位，进一步增强OER活性。Spinel-Anchored Iridium Single Atoms Enable Efficient Acidic Water Oxidation via Intermediate Stabilization Effect. ACS Catal., 2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05940.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05940.【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！计算内容涉及材料结构、掺杂、缺陷、表面能、吸附能、能带、PDOS、反应路径、OER、HER、ORR、CO2RR、NRR、自由能台阶图、火山理论、d带中心、电位、容量、电导率、离子扩散、过渡态+AIMD、HOMO/LUMO、电池材料、电解液、异质结、半导体等。添加下方微信好友，立即咨询（电话/微信：13129551561）：