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光催化CO2转化是一种将太阳能存储在化学键的理想方法和过程,但是光催化CO2转化反应面临着缓慢的电子动力学和产物选择性问题。
有鉴于此,黑龙江大学井立强(Liqiang Jing)、白林鹭(Linlu Bai)、伦敦大学学院唐军旺(Tang Junwang)等将离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([emim][BF4])和硼酸钴担载于超薄C3N4纳米片表面作为光催化剂。
本文要点
要点1. CO2和H2O通过UV-Vis光催化生成CO和CH4,这种修饰后的C3N4光催化剂的催化活性比未修饰的C3N4提高42倍,CO2还原反应选择性达到100 %。
要点2. 通过实验和理论计算,说明离子液体能够提取光生电子,改善CO2的光催化还原;Co单原子捕获空穴,催化水分子氧化。通过原位瞬态光谱表征测试,发现因为离子液体和Co单原子之间的结合作用,CO2光化学还原反应的最大电子转移效率达到35.3 %。在光催化CO2还原反应过程中,发现电子转移速率和离子液体担载量之间呈线性变化。
这项工作通过将离子液体[emim][BF4]和单原子Co分别修饰在超薄的CN纳米片上,构筑了空间相互分离的氧化反应、还原反应区域,实现了高效率的将CO2转化为具有价值的化学品提供一种简单可靠的方法。
Yang Liu, Jianhui Sun, Houhou Huang, Linlu Bai, Xiaomeng Zhao, Binhong Qu, Lunqiao Xiong, Fuquan Bai, Junwang Tang & Liqiang Jing, Improving CO2 photoconversion with ionic liquid and Co single atoms. Nat Commun 14, 1457 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-36980-5
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36980-5
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