【图1】CIOP定义、设计原理和无锂枝晶中间层的实现。a，三电极电池的配置，其中铜线的一侧插入Li₆PS₅Cl电解质片的内部，而铜线的另一侧连接到包裹在Li₆PS₅Cl电解质表面上的Li箔，以用作RE。b–e，说明OCP、OOP、SSEOP、AIOP和CIOP在镀锂过程中的相互关系。f，在循环之前、在第八次循环和第九次循环时，在三电极电池中在Li电镀/剥离期间Li WE和Li CE的电势分布。g，Li工作电极(WE/RE)、Li对电极(CE/RE)和Li/Li₆PS₅Cl/Li全电池(WE/CE)的阻抗图。充电/放电电流为0.5mA cm^-2，每次充电和放电的时间为1h。h，i，通过在Li-1.0 wt% La/Li₆PS₅Cl界面插入Li₂NH-Mg中间层，随后在60℃退火12 h，以原位形成LiMgS_x/多孔且疏锂的LiH-Li₃N/亲锂的LiMgLa中间层，实现理想的中间层。j–l，在设计的Li₆PS₅Cl/LiMgS_x/多孔且疏锂的LiH-Li₃N/亲锂的LiMgLa界面处的锂电镀/剥离。

【图2】离子和元素分布，锂阳极和Li₆PS₅Cl电解质中间层的形貌。a，热处理前的H⁺分布。b、热处理后的H⁺和H分布。c、d、在热处理和50次Li电镀/剥离循环之前和之后，Li₂NH-Mg/Li₆PS₅Cl界面处的Mg⁺分布。e、50次循环后Li₆PS₅Cl/LiMgS_x/LiH-Li₃N/LiMg界面的SEM和EDS图像。f，通过AIMD模拟预测的Li/Li₆PS₅Cl、LiMg/Li₆PS₅Cl和Mg/Li₆PS₅Cl的结构变化的图解。

【图3】在Li-1.0 wt% La和Li₆PS₅Cl之间插入Li₂NH-Mg中间层的Li₆PS₅Cl电解质的CIOP和CCD。a、具有Li₂NH-Mg的Li-1.0 wt% La/Li₆PS₅Cl/Li-1.0 wt% La三电极电池的电池配置。b、具有Li₂NH-Mg中间层的Li-1.0 wt% La/Li₆PS₅Cl/Li-1.0 wt% La三电极电池的Li WE和Li CE的电势分布。c、在Li-1.0 wt % La/Li₂NH-Mg/ Li₆PS₅Cl /Li₂NH-Mg/Li-1.0 wt % La三电极电池中，循环前电池的阻抗。d，e，在室温(d)和60℃的温度下，在阶跃增加电流密度/容量下测试的Li-1.0 wt % La/Li₂NH-Mg/ Li₆PS₅Cl /Li₂NH-Mg/Li-1.0 wt % La双电极电池的电压曲线(e)。

【图4】NMC622/Li₃YCl₆/Li₆PS₅Cl/Li₂NH-Mg/Li-1.0 wt% La电池的电化学性能。a，b，室温下在1.6 mAh cm^-2(a)和3.7 mAh cm^-2(b)的阴极负载下NMC622/Li₃YCl₆/Li₆PS₅Cl/Li₂NH-Mg/Li-1.0 wt% La电池的电化学性能。

Wan, H., Wang, Z., Liu, S. et al. Critical interphase overpotential as a lithium dendrite-suppression criterion for all-solid-state lithium battery design. Nat Energy (2023).

DOI: 10.1038/s41560-023-01231-w

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01231-w