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在生物体中，细胞通过协调成百上千蛋白质分子马达的运动和力量，在多个尺度上执行各种机械任务，如细胞内物质运输、细胞运动和肌肉收缩等。对生物分子马达F0F1-ATP合酶进行体外重组可以模拟细胞特定的结构和功能，有利于理解生命体进行复杂生物过程的物理化学机制。尽管已有研究报道了基于F0F1-ATP合酶功能化的重组聚电解质微胶囊仿细胞体系，被认为是研究细胞内部ATP按需合成和调控的最佳模型，然而，从纳米级蛋白质马达出发设计活性仿生材料和机器，通过消耗能量来推动微米级组装体连续运动仍然面临巨大挑战。近日，哈尔滨工业大学贺强、吴英杰研究团队创新性地以自然界最小的分子马达——旋转生物分子马达F0F1-ATP合酶作为动力基元，运用可控化学分子组装构筑了生物分子马达协同驱动超分子胶体马达的新体系。作者通过结合模板法辅助的层层自组装技术和囊泡融合技术，将从光合细菌中提取出来的含有ATP合酶的色素团囊泡组装在多层聚电解质微胶囊表面，构建了ATP合酶不对称分布的超分子胶体马达。图1. 生物分子马达协同驱动的超分子胶体马达的制备和表征。图片来源：Sci. Adv.该胶体马达展现出环境依赖性的运动能力，在ADP、无机磷的反应溶液中，用光照引发不对称的光合磷酸化反应驱动胶体马达运动。在最大吸收波长近红外光范围内，运动速度最快可达1.41 μm/s，同时，超分子胶体马达的运动速度可以通过增加光照强度得到提高。图2. 超分子胶体马达在光照下的自驱动及运动行为分析。图片来源：Sci. Adv.为了进一步探究超分子胶体马达的驱动机理，作者对超分子胶体马达表面发生的光化学反应进行了分析。在光合磷酸化过程中，光生电子的传递形成跨膜质子梯度，提供ATP合酶旋转的驱动力以及参与到ATP的合成反应中。参与光合磷酸化反应的ADP浓度的大小也会影响超分子胶体马达的运动行为，过量的反应底物反而会影响分子马达的活性，降低胶体马达的运动速度。在非最佳反应条件下，超分子胶体马达的ATP产出会受到抑制，也会降低胶体马达的运动能力。结合实验结果和理论模拟分析，发现最终决定超分子胶体马达运动能力的是表面反应产物和底物形成的浓度梯度，而质子梯度的贡献可以忽略不计。因此，作者提出由ATP合酶分子马达协同旋转消耗ADP和无机磷合成ATP形生的反应物浓度梯度导致了一个自扩散泳力推动了超分子胶体马达进行自主运动。图3. 超分子胶体马达的光合磷酸化活性及驱动机理分析。图片来源：Sci. Adv.综上，该团队首次提出一种新型的以纳米尺度旋转生物分子马达ATP合酶作为动力部件，驱动细胞尺度的超分子胶体马达，实现了仿生体系生物安全的能量转换和自主运动能力，印证了由生物分子机器驱动更大尺度机器的可能性，为游动纳米机器人仿生设计提供了全新的思路，也为未来细胞的能量代谢主动调控实现疾病的精准诊疗提供了新途径。研究成果相关工作发表在Science Advances 上，第一作者为博士生刘君。Rotary Biomolecular Motor-powered Supramolecular Colloidal MotorJun Liu, Yingjie Wu*, Yue Li, Ling Yang, Hao Wu*, Qiang He*Sci. Adv., 2023, 9, eabg3015. DOI: 10.1126/sciadv.abg3015https://www.x-mol.com/university/faculty/46676点击“阅读原文”，查看 化学 • 材料 领域所有收录期刊