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来源:MOFs在线收集编辑:MOF水处理材料
以溶剂依赖策略构建的介孔锆基金属有机骨架对四环素的高效吸附Solvent-dependent strategy to
construct mesoporous Zr-based metal-organic frameworks for high-efficient
adsorption of tetracycline1. 采用溶剂依赖策略制备了介孔缺陷型Zr-MOF吸附剂。2.介孔结构的Zr-MOF-20对四环素的吸附量为337.0 mg g-1。3.根据热重曲线和元素分析,计算出Zr-MOF-20上缺失的基团最多,Zr-OH活性位点更丰富。3.吸附机理主要涉及氢键作用和π-π堆积相互作用。4.通过离子干扰和其它多种抗生素干扰实验,证明了Zr-MOF-20的实际可使用性。- 1. 通过简单地调节去离子水与N, N-二甲基乙酰胺的比例,合成了一系列介孔缺陷型Zr-MOF-x。
- 2. 采用SEM、FTIR、XRD、N2吸附等温线等系统表征方法对Zr-MOF-x进行结构分析。当合成过程中水体积分数为20% (v/v)时,Zr-MOF对四环素(TC)的平衡吸附量最大(Qmax为337.0 mg⋅g−1)。
- 3. 吸附动力学符合准二级动力学,吸附等温线符合Freundlich模型。
- 4. 吸附机理研究表明,由于配位缺陷而产生的大量Zr-OH基团与TC产生氢键相互作用是高效吸附的主要原因。
图1:(a) Zr-MOF-0 (b) Zr-MOF-20 (c) Zr-MOF-50 (d)
Zr-MOF-75和(e) Zr-MOF-100的SEM图像;(f) XRD谱图;(g) FT-IR光谱;(h) N2吸附曲线和(i)孔径分布.图3:(a) Zr-MOF-x对TC的吸附;(b) pH值对Zr-MOF-20吸附性能的影响;(c) Zr-MOF-20和TC在不同pH下的Zeta电位;(d) Zr-MOF-20在中性和碱性条件下(pH=7-12范围)Zr4+释放量;(e)吸附剂浓度和(f) TC初始浓度对Zr-MOF-20吸附性能的影响。图4: (a) Zr-MOF-20吸附TC的动力学模型拟合图; (b) Zr-MOF-20吸附TC的等温线模型拟合图。图5:由吸附前后的(a)FT-IR和(b-f)XPS图谱分析吸附机理
图
6:Zr-MOF-20对TC吸附的离子抗干扰实验和其它抗生素吸附量比较1、通过改变DMA/H2O混合溶剂中水的含量,可以制备一系列具有不同形貌和结构的Zr- MOF。2、合成过程中水体积分数为20%的Zr-MOF-20由于其较大的比表面积和较丰富的介孔,表现出较高的TC吸附能力(Qmax=337.0 mg g-1)。吸附动力学和吸附等温线研究表明,Zr-MOF-20对四环素的吸附过程分别符合准二级动力学模型和Freundlich等温线模型。吸附热力学结果表明,吸附过程为吸热过程。3、Zr-MOF-20对TC的吸附机理研究表明,暴露在表面的更多Zr-OH团簇导致与TC形成氢键。π-π叠加对吸附也有促进作用。4、通过离子抗干扰实验和其它抗生素混合吸附实验,TC的吸附率均超过75%。