日期：
来源：计算材料学收集编辑：Rose
【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！
经费预存选华算，高至15%预存增值！
利用太阳光制造氢气是获得可再生清洁能源的有前途的途径。为此，具有有效光吸收和电荷转移的低成本光催化剂至关重要，因为目前性能最好的体系通常涉及贵金属，如Pd和Pt。基于此，广东工业大学何军教授，钟礼匡博士，新加坡科技研究局（A*STAR）徐政涛教授（共同通讯作者）等人报道了一种基于廉价金属Fe和Ni的集成有机-无机光催化剂，其中金属离子与有机连接分子（2,5-二巯基-1,4-苯二甲酸，H4DMBD）形成强金属-硫键，生成二维配位层以促进光吸收和电荷传输。本文通过DFT计算研究了HER活性，考察了具有两种活性中心（即[MO4]和[MS2O2]）的四种模型：[Ni]，[Fe]，[Fe2Ni4]，[Fe4Ni2]。在[Ni]中，[NiO4]的∆GH∗ (0.78 eV)小于[NiS2O2] (0.82 eV)，表明[NiO4]上H2析出的动力学势垒低于[NiS2O4]。在[Fe]中，[FeS2O2]的∆GH∗ (0.78 eV)比[FeO4] (1.15 eV)小得多，表明[FeS2O2]负责[Fe]的H2析出。此外，[Fe2Ni4]的∆GH∗ (0.76 eV)小于[Fe4Ni2] (0.82 eV)表明Fe中心掺杂的[FeO4]和[NiS2O2]具有最好的光催化HER性能。本文进一步计算了Ni和Fe中心之间的电荷差，以说明Fe掺杂如何提高HER的光催化性能。[Fe2Ni4]的电子密度差图显示，Fe中心的电子密度减少，而Ni中心的电子密度增加，换言之，电子从Fe中心向Ni中心移动。Bader电荷分析表明，每个Ni中心平均接受来自Fe中心的≈0.76 e电子。以上分析表明Fe掺杂通过电子给予增强了Ni中心的光催化HER活性。Nanoscaling and Heterojunction for Photocatalytic Hydrogen Evolution by Bimetallic Metal-Organic Frameworks. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202214450.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202214450.【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！计算内容涉及材料结构、掺杂、缺陷、表面能、吸附能、能带、PDOS、反应路径、OER、HER、ORR、CO2RR、NRR、自由能台阶图、火山理论、d带中心、电位、容量、电导率、离子扩散、过渡态+AIMD、HOMO/LUMO、电池材料、电解液、异质结、半导体等。添加下方微信好友，立即咨询（电话/微信：13129551561）：