双层水凝胶由于其异质性易于调控，因此在软驱动器领域备受关注。扬州大学吴德峰教授团队近期采用阴离子型羧甲基纤维素(CMC)、阳离子型壳聚糖(CS)和两性的羧甲基壳聚糖(CMCS)等三种多糖（衍生物）作为结构构筑单元和驱动控制单元，制备了物理交联的聚乙烯醇双层水凝胶。改变不同凝胶层多糖的类型和浓度可有效调控双层水凝胶的pH和湿度响应能力，并基于在变形过程中离子通道的扭曲进一步集成了驱动和传感，实现了环境湿度实时检测的目的。双层水凝胶还具有良好的拉伸韧性和界面键合，可作为应变传感器识别人体运动。该研究工作为利用多糖（衍生物）作为刺激响应单元的水凝胶的空间异质性调控提供了有趣的视角，并提出了一种集成驱动和传感的柔性器件制造的策略。以聚乙烯醇(PVA)为底物，以CMC、CS、CMCS三种多糖为功能组分，采用物理交联制备双层离子水凝胶，并通过调节不同凝胶层中多糖的种类/浓度来调节水凝胶的异质性（图1）。由于不同多糖的电性不同且电离常数可调控，因此水凝胶的界面结合优异，界面的致密化有效保障了双层水凝胶作为驱动器/传感器的应用。六翼片的双层水凝胶具有典型的pH响应。在酸性环境（pH=4）中，样品向含CMC（底侧）的凝胶一侧弯曲；随pH增加（4-10），样品逐渐铺展，并向另一个方向弯曲（弯向含CS（顶侧）的凝胶一侧）。这种变形过程随pH的变化双向可逆（图2）。在较低的pH下（pH<6.2），CS骨架上的氨基质子化，由此导致的静电排斥作用促进了含CS的凝胶层的溶胀，因此双层凝胶会向含CS的那一侧弯曲；而在碱性条件下，-NH3+会去质子化，同时CMC层中CMC骨架上的-COOH再次离子化，这会导致含CS的凝胶层的脱水，同时促进了含CMC的凝胶层的溶胀，因此双层水凝胶会向相反的方向弯曲。这种变形的程度和速率可以通过调节多糖（CMC，CS，CMCS）的类型和浓度来控制（图3）。图2. 双层水凝胶（CS/CMC）pH响应的可逆变形图3. 三种双层水凝胶样品在不同pH环境中的变形程度及速率双层水凝胶的pH刺激响应本质上是不同凝胶层溶胀速率的不对称。变形过程中，凝胶内部离子通道发生扭曲，电导率也会相应改变。利用电阻的变化为探针，可以实时监测外部刺激源（如pH、湿度等）的变化。以湿度变化为例，采用四翼片的双层水凝胶集成了湿度驱动和传感功能，即利用湿度变化驱动的凝胶变形，成功的将电阻变化与湿度变化关联，实现了功能的二合一（图4）。图4. CS/ CMC型湿度传感器方案和电阻变化机理
该工作以‘Heterogeneity Regulation of Bilayer Polysaccharide Hydrogels for Integrating pH- and Humidity-Responsive Actuators and Sensors’为题发表于ACS Applied Materials & Interfaces上，扬州大学化学化工学院的硕士生曾文杰为第一作者，博士生蒋晨光为第二作者，吴德峰教授为通讯作者。
全文链接：
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c01244
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