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Angew:IrN3O单原子助力甲酸电催化氧化

日期: 来源:催化计收集编辑:学研汇



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理性设计催化活性位点的临近配位(proximal coordination)对于改善催化位点的催化活性非常重要,是单原子催化剂的关键。但是临近配位结构调控仍具有非常大的难度和挑战。

有鉴于此,中科院深圳先进技术研究院唐永炳(Yongbing Tang)、郑勇平等报道通过理论预测和实验表征,合成了一种配位结构IrN3O的不对称配位结构Ir单原子催化剂,在甲酸氧化反应中得到优异的催化活性。


本文要点
要点1. 理论计算结果显示,将IrN4的一个或者两个氮原子替换为电负性更高的氧原子构成IrN4-xOx (x=1, 2),能够降低Ir 5d轨道距离费米能级的位置,调控关键中间体物种的结合能强度,从而能够在接近0的过电势分解甲酸

要点2. 这种结构不对称的Ir单原子催化剂是通过热解Ir前驱分子、含氧较多的葡萄糖、含氮较多的三聚氰胺混合物生成,合成的单原子IrN3O催化剂的性能分别达到Pd/C和Pt/C的25倍、87倍。

Yongbing Tang, Lei Wang, Bifa Ji, Yongping Zheng, Asymmetric Coordination of Iridium Single-atom IrN3O Boosting Formic Acid Oxidation Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202301711

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202301711


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