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楼雄文Angew、AEnM两连发

日期: 来源:能源学报收集编辑:能源学报
气-液-固三相界面(TPI)对于促进电化学CO2还原至关重要,但在整合其他有利于电解的理想性能的同时,最大化其效率仍然具有挑战性。
在此,香港城市大学楼雄文教授等人经过精心设计和制造了一种超疏水、导电和分层金属丝膜,其由核壳CuO纳米球、碳纳米管(CNT)和聚四氟乙烯(PTFE)集成到导线结构中(CuO/F/C(w)),以最大限度地发挥各自的功能。结果表明,本文所制备结构中几乎所有的CuO纳米球都能实现有效的TPI和与导电CNT良好的接触,这也为保证CuO纳米球表面富集CO2和实现快速的电子/传质奠定了基础。因此,在H型电池中,在-1.4V时该膜的法拉得效率为56.8%,部分电流密度为68.9 mA cm-2,远远超过裸CuO的10.1%和13.4 mA cm-2
相关文章以“Superhydrophobic and Conductive Wire Membrane for Enhanced COElectroreduction to Multicarbon Products”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。
图1:CuO/F/C(w)膜的制备路线示意图
图2:性能评估

二氧化碳(CO2)激活和载流子分离/迁移的精细调控具有挑战性,提高CO2的光还原效率势在必行。
在此,福州大学汪思波教授和香港城市大学楼雄文教授等人通过在中空Co9S8多面体的外表面修饰二乙烯三胺(DETA)功能化Cd0.8Zn0.2S纳米线,制备了分层Co9S8@Cd0.8Zn0.2S-DETA纳米笼作为S型光催化剂,用于还原CO2和质子以产生CO和H2
其中,胺基增强了CO2的吸附和活化,而具有S型界面的“纳米线-on-纳米笼”分层空心异质结构促进了光诱导电荷的分离和转移。采用Co(bpy)32+作为辅催化剂,具有最佳的光催化剂效率,在420 nm处的表观量子效率为9.45%,这是可比条件下的最高值。此外,紫外光电子能谱、开尔文探针和电子自旋共振证实了光催化剂中的S型光催化剂电荷转移过程。更加重要的一点是,本文通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱检测了CO2-to-CO还原的关键COOH*物质,并得到了密度泛函理论计算的支持,从而提出了一种可能的CO2还原机制。
相关文章以“S-Scheme Co9S8@Cd0.8Zn0.2S-DETA Hierarchical Nanocages Bearing Organic CO2 Activators for Photocatalytic Syngas Production”为题发表在Adv. Energy Mater.上。
图1:材料制备过程及表征
图2:DFT计算以探究机理

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