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来源：电池未来收集编辑：秋白
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醚基电解液的电化学不稳定性阻碍了它们在高压锂金属电池中的实际应用。普渡大学Zheng Li、Vilas G Pol等提出了一种稀释策略，以失去Li+/溶剂的相互作用，并在高压锂金属电池中采用用了这种稀释的非水电解液，以规避上述问题。具体而言，这项工作系统地探讨了基于稀释LiFSI的非水电解液在无氟醚溶剂中的高电压兼容性。这里研究了一系列配位能力较低的醚类溶剂，包括二甘醇（DIG）、二甲醚、二乙醚和二丙醚（DPE）。作者证明，当使用高度非极性的无氟DPE作为溶剂时，低浓度（1.8M LiFSI）的醚基电解液成功地承受了实用LMB的长期高电压（4.3V）运行（控制负/正（N/P）比和贫电解液条件）。由于对Li+的弱配位能力和离子聚集富集的Li溶剂化行为，DPE可调节聚集溶剂化物种的相对HOMO能级，并重新排列正极表面电解液组分的分解顺序。离子聚集体的优先降解避免了自由醚分子的氧化，并导致了强大的阴离子衍生CEI层。此外，聚集的锂溶剂化结构取代EDL中的醚分子，导致溶剂缺乏的界面状态，并协同增强离子转移过程。结果，与常规电解液设计策略相比，通过使用DPE电解液稳定正极界面实现99.90%的库伦效率，而不需要减少游离醚分子或提高电解液的热力学稳定性。在1 mA/cm2的条件下，Li||NCM811扣式电池在220次循环后保留了82%的容量，而实用的软包电池也展示了150次稳定的循环（保留了74.1%的容量）。总体而言，这项研究提出了一种方法，通过调节局部控制和动态变化的溶剂化结构，来克服醚基电解液在高压正极下的不良溶剂稳定性。作者建立了一个有效的电解液设计，可以构建动力学控制的界面来提高LMB的运行，该结果也为理解CEI的形成过程和调整其化学成分提供了启示。图3. Li||NCM811扣式电池和软包电池的电化学测试Non-polar ether-based electrolyte solutions for stable high-voltage non-aqueous lithium metal batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36647-1【做计算 找华算】华算科技专注DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！