图1.(a)激光还原氧化石墨烯(LRGO)电极制造工艺示意图。(i) 通过在限定区域滴注GO溶液并在60°C下干燥,在聚酯(PE)片材上形成氧化石墨烯(GO)膜;(ii)激光划线以减少GO膜并使其形成图案,从而产生LRGO;(iii)将LRGO面朝下放置在期望的基底上;(iv)施加压力以压印LRGO;(v)分离后,LRGO的镜像已被转移;(vi)银接头的喷墨印刷;(vii)将聚二甲基硅氧烷(PDMS)浇铸成介电层;(vii)使用NaClO将Ag转化为Ag/AgCl作为参比电极。(b)与(a)中所示的每个步骤相对应的照片;(ix)放大最终电极,包括LRGO工作电极(黑点)、LRGO反电极(黑弧)和Ag/AgCl伪参比电极(深棕色弧)以及虚线正方形内的PDMS绝缘层。
图2:(a)LRGO和GO膜之间边界的SEM图像,显示了还原后石墨烯的形态和形貌变化。(b) LRGO的放大SEM图像显示片状结构。(c) LRGO转移到聚酯(PE)片材上后的SEM图像,称为T-LRGO。(d) PE上T-LRGO压缩片状结构的放大图像;插图是同一区域的高倍放大图,以证明片状结构。
图3.(a)XPS测量和高分辨率C1s光谱的(b)GO、(C)LRGO和(d)T-LRGO。测量光谱显示激光辐射后O含量显著降低;GO的C1s光谱显示了大量氧化碳C–O(286.4eV)和C═O(287.7eV);C–C(284.4eV)键的优势以及LRGO和T-LRGO中π–π*(291.2eV)的存在证明了激光已经降低了GO。
图4.(a) PE上GO、LRGO和T-LRGO的代表性拉曼光谱,显示石墨烯的典型D(~1345 cm-1)和G(~1580 cm-1)带;LRGO中的2D带和降低的ID/IG比指示通过激光划线减少GO。(b) LRGO的5次测量的平均2D带(阴影区域指平均值的标准偏差),表明LRGO仅包含少数石墨烯层,即不是多层石墨烯。(c)在0.1 M NaClO4的乙醇溶液中获得的循环伏安图与LRGO CE(4 cm2)和Ag线伪参比电极,在插图所示的一系列扫描速率下。(d) 根据(c)绘制的电流密度作为扫描速率的函数,以确定电极的电化学活性表面积(ECSA)。黑点表示原始数据,红线表示数据的线性拟合。
图5.(a) 智能手机控制的便携式无线系统用于大肠杆菌检测(不按比例)。(b)说明电化学酶联免疫吸附试验(ELISA)的工作机制。(c)TMB在功能化T-LRGO电极上的循环伏安图。(d)不同大肠杆菌浓度的代表性电流与时间瞬变,记录为+0.125 V vs Ag/AgCl。
图6.(a)在+0.125 V时,大肠杆菌浓度与计时电流法的标准化电流响应的校准曲线;用PBS中的商用恒电位仪记录黑星,用内部开发的智能手机驱动恒电位仪来记录绿钻石,用人工尿液中的商用恒定电位仪(AU)获得蓝圈。(b)选择性研究表明,目前的反应没有细菌(橙色),大肠杆菌(绿色)、金黄色葡萄球菌(紫色)、鼠伤寒沙门氏菌(黄色)、大肠杆菌和金黄色葡萄杆菌(蓝色),以及大肠杆菌和鼠伤寒沙门氏菌(粉色)。在所有情况下,每种细菌的浓度均为104 CFU/mL,在最后两种条件下,每一种细菌的比例为50:50。(c)对照实验要么不含cAb,要么不含大肠杆菌。(d)传感器稳定性研究数据在不同条件下储存1个月,测量对105 CFU/mL大肠杆菌的电流响应。
相关研究成果由加泰罗尼亚纳米科学与纳米技术研究所Giulio Rosati、Andrew Piper和Arben Merkoçi等人2023年发表在ACS Applied Nano Materials (https://doi.org/10.1021/acsami.2c20859)上。原文:Laser Reduced Graphene Oxide Electrode for Pathogenic Escherichia coli Detection。