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来源：科学百晓生收集编辑：曹靖课题组
通讯作者：兰州大学彭勇教授，福建物构所/南开大学张磊教授，兰州大学曹靖教授 论文DOI：10.1002/anie.202218478 兰州大学曹靖教授课题组与中科院福建物构所/南开大学张磊教授合作，通过铅-钛异金属氧簇定向转化成功制备了宽带隙的PbSO4-PbTi3O7异质结阴极界面修饰材料。实验表征与理论计算结果表明，硫酸根中的氧可以与钙钛矿中的碘相互作用促进界面电子的提取，减少界面电荷的复合。同时，PbSO4-PbTi3O7异质结中PbSO4和PbTi3O7两相界面的金属性还可以促进电子的传输。基于PbSO4-PbTi3O7界面修饰的电池器件表现出明显提高的光电转化效率，最高效率达到24.2%，并表现出优异的热、光及水稳定性。经过十余年的快速发展，钙钛矿太阳能电池的光电转化效率超过25%，已经成为了最具竞争力的光伏电池技术。但由于低温溶液法制备的多晶钙钛矿薄膜不可避免地形成大量晶界，导致钙钛矿薄膜的缺陷密度较高。晶界缺陷与环境中水和氧的高度反应性导致钙钛矿薄膜的降解，进而降低了钙钛矿太阳能电池的稳定性。此外，界面载流子的复合仍然是限制器件效率进一步提升的关键。针对常见的宽带隙阴极界面材料在减少界面复合的同时也会限制电荷的传输这一难题，通过铅-钛异金属氧簇定向转化成功制备了宽带隙的PbSO4-PbTi3O7异质结阴极界面修饰材料。实验表征与理论计算结果表明，硫酸根中的氧可以与钙钛矿中的碘相互作用促进界面电子的提取，减少界面电荷的复合。同时，PbSO4-PbTi3O7异质结中PbSO4和PbTi3O7两相界面的金属性还可以促进电子的传输。电池性能测试发现：基于PbSO4-PbTi3O7界面修饰的电池器件表现出明显提高的光电转化效率，最高效率达到24.2%，并表现出优异的热、光及水稳定性。该工作发展了一种新策略：将团簇作为分子前驱体制备宽带隙、具有优异界面电荷传输能力的阴极界面修饰材料，从而构筑高效稳定的钙钛矿太阳能电池器件。通过原位加热的方法，利用异金属氧簇定向制备了PbSO4-PbTi3O7异质结构。宽带隙的PbSO4-PbTi3O7异质结构可以有效地抑制界面电荷的复合，并且硫酸根中的氧可以与钙钛矿中的碘相互作用促进界面电子的提取，异质结中PbSO4和PbTi3O7两相界面的金属性可以促进电子的传输。实验结果表明PbSO4-PbTi3O7异质结构可以有效的促进界面电荷的提取和传输，抑制界面电荷的复合。KPFM测试结果表明PbSO4-PbTi3O7修饰层可以促进界面电子的提取和传输。PbSO4-PbTi3O7界面修饰材料可以促进界面电子的提取和传输，减少电荷复合，修饰后的钙钛矿光伏器件效率和稳定性明显提升。该工作发展了一种新策略：将团簇作为分子前驱体制备宽带隙、具有优异界面电荷传输能力的阴极界面修饰材料，从而构筑高效稳定的钙钛矿太阳能电池器件。课题组研究工作集中在：新型卟啉/酞菁类配合物实现高效稳定钙钛矿太阳能电池器件组装。通过金属卟啉/酞菁配合物修饰钙钛矿策略，实现对钙钛矿薄膜有效封装，为制备高效稳定大面积钙钛矿太阳能电池器件提供良好的研究基础（Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 61, e202116308; J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 18989; CCS Chem., 2021, 3, 25; CCS Chem., 2020, 2, 488; J. Am. Chem. Soc., 2019, 141, 6345; J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 11577）；通过配合物结构优化，实现了金属有机化合物非掺杂空穴传输材料钙钛矿太阳能电池21.23%记录效率（Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 6294；Adv. Mater., 2018, 30, 1800568）。相关成果在国际知名学术期刊发表论文30余篇。课题组研究工作集中在：钛氧团簇化学，金属氧簇的设计与组装，团簇基功能材料等。目前已发表论文100余篇，其中包括J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., Acc. Chem. Res., Chem. Soc. Rev., CCS Chem., ACS Nano等高水平论文，申请、授权发明专利10余项。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202218478