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来源:催化计收集编辑:学研汇
涉及八个电子转移过程和硝酸盐还原反应(NO3RR)的多个中间体导致动力学缓慢和法拉第效率低,因此,深入了解反应机理以开发高效电催化剂至关重要。在此,兰州大学李泽龙教授,中科院大连化物所李灿院士制备了一系列还原氧化石墨烯负载的 RuCu 合金催化剂 (RuxCuy/rGO),并将其用于将 NO3-直接还原为 NH3。结果显示,Ru1Cu10/rGO 在 -0.05 V 的超低电位下相对于 RHE 的氨形成率为 0.38 mmol cm−2 h−1(负载 1 mg/cm2),氨法拉第效率 (FE) 为 98% ,与 Ru 催化剂相当。
Ru1Cu10/rGO 的高效活性可归因于 Ru 和 Cu 位点之间通过中继催化的协同作用,其中 Cu 显示出将 NO3-还原为NO2-的唯一有效活性,而 Ru 显示出优异的活性NO2-至NH3。此外,Cu掺杂Ru调节了合金的d带中心,有效调节了NO3-和NO2-的吸附能,促进了NO3-直接还原为NH3。这种协同电催化策略为开发高效多功能催化剂开辟了一条新途径。Wensheng Gao, et al, Alloying of Cu with Ru Enabling the Relay Catalysis for Reduction of Nitrate to Ammonia, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202202952https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202202952加微信群方式:添加编辑微信18065920782,备注:姓名-单位-研究方向(无备注请恕不通过),由编辑审核后邀请入群。原位XPS、原位XRD、原位Raman、原位FTIR