中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心陶瓷及复合材料研究部环境障涂层团队长期致力于航空发动机多功能热/环境障涂层的精准设计与先进制造技术研究。该团队孙鲁超项目研究员和王京阳研究员利用高通量理论模拟结合实验验证，研究了多主元（高熵）稀土双硅酸盐的相形成及演变机理，建立了通过构型熵描述符和多元稀土等效离子半径等来预判和控制相结构的普适方法。相关研究工作发表在Nature Communications上。罗颐秀副研究员为论文的第一作者，孙鲁超项目研究员和王京阳研究员为论文的通讯作者。10.1038/s41467-023-36947-6

该工作中，研究人员实验制备了20余种四元稀土双硅酸盐(RE^I0.25RE^II0.25RE^III0.25RE^IV0.25)2Si2O7 (RE = Y, La, Ce, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, and Lu)验证块体材料，借助X射线衍射结构精修和高分辨高角度环形暗场成像等结构表征技术，发现材料的相结构演化规律与多元稀土半径的平均值和均方差密切相关。进一步针对典型成分的多种晶型，采用高通量第一性原理方法构建了包含大于300个亚稳构型的晶体结构系综模型，计算了热力学构型熵函数，发现了这类材料形成单相结构的关键机制在于系综模型中亚稳构型形成能分布的涨落：较小的形成能涨落将导致多元RE³⁺在稀土格点位置均匀固溶进而形成稳定固溶体，较大的形成能涨落将导致稀土元素偏聚或相分离。研究人员据此提出了采用“构型熵描述符”来高通量预测稀土双硅酸盐材料的相形成规律及多晶型转变趋势。该工作提出了从晶体结构系综的角度预测多主元/高熵复杂陶瓷相形成能力的必要性，改进了以往研究中普遍采用的“随机结构建模”研究范式。提出了低膨胀系数 (nREx)2Si2O7相的多元稀土设计准则，并应用于预判更普适的(nREx)2Si2O7 (RE主元数n = 2，5，6；以及RE等摩尔比/非等摩尔比）相形成能力，成功指导合成出多种 (nREx)2Si2O7新型高熵涂层材料。明晰了多主元/高熵稀土双硅酸盐的相形成及演变关键机理，拓宽了这类材料中多元稀土组合的成分区间和相结构控制空间，为稀土硅酸盐类环境障涂层材料的多稀土元素精准设计和多功能复合的目标提供了重要的指导和支撑。 

图2. (nREx)2Si2O7材料高温稳定相结构与多元稀土离子半径平均值和均方差（σr）的关联关系。