【做计算 找华算】理论计算助攻顶刊，10000+成功案例，全职海归技术团队、正版商业软件版权！硝酸盐直接电还原为氨是一种分散的路径，但受到了相互竞争的副反应的挑战。大多数催化剂都是金属基的，而具有高硝酸盐转化为氨活性的无金属催化剂很少被报道。基于此，香港城市大学叶汝全助理教授（共同通讯作者）等人报道了一种激光感应合成的非晶态石墨烯，包括应变和无序的五边形、六边形和七边形，可以电催化8电子还原硝酸盐（NO3−）为氨（NH3），法拉第效率（FE）约为100%，在-0.93 V下，氨的产率为2859 μg/cm2/h。催化活性的增强使流动电解能够实现按需合成和释放氨的70%选择性，从而在应用于植物栽培时显著提高产量和存活率。作者对反应路径进行了DFT计算，以了解高NH3选择性的起源。实验表明，ox-LIG和非晶晶格的LIG都比高结晶度的还原氧化石墨烯具有更高的活性，并且ox-LIG比LIG具有更高的活性。石墨烯的三种模型：一个模型包括5元、6元和7元环，以代表LIG的非晶态性质。在LIG表面固定一个羟基，代表ox-LIG的局部结构；另一个模型只包含六元环来表示还原氧化石墨烯（rGO）。作者首先比较了rGO和LIG的活性，其中有两个能量不利的步骤，即NO2OH的吸附和*NO→*NOH的跃迁。对于rGO（+0.84 eV），*NO→*NOH的转换是一个艰难的过程，而对于ox-LIG，这个能量降低到+0.66 eV。*NOH最终还原为*N，然后加氢生成*NH、*NH2和NH3，但是*NOH向*N的转化对rGO仍不利。作者进一步比较了ox-LIG和LIG的能量，以了解氢氧根在催化硝酸盐转化为氨中的作用。总之，它们的势垒比rGO更有利。Direct Synthessis of Ammonia From Nitrate On Amorphous Graphene With Near 100% Efficiency. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211856.https://doi.org/10.1002/adma.202211856.【做计算 找华算】华算科技提供专业DFT代算服务、正版商业软件版权、全职海归计算团队，10000+成功案例！计算内容涉及材料结构、掺杂、缺陷、表面能、吸附能、能带、PDOS、反应路径、OER、HER、ORR、自由能台阶图、火山理论、d带中心、电位、容量、电导率、离子扩散、过渡态+AIMD、HOMO/LUMO、电池材料、电解液、异质结、半导体等。用户研究成果已发表在Nature Catalysis、JACS、Angew.、AM、AEM、AFM、EES等国际顶级期刊。添加下方微信好友，立即咨询（电话/微信：13129551561）：