王心晨，现任中共福州大学委员会常委、副校长，教授，博士生导师；能源与环境光催化国家重点实验室主任；获国家杰青、教育部长江学者；入选国家万人计划、国家百千万人才工程；国务院特殊津贴获得者、全国优秀教育工作者；英国皇家化学会会士。他的主要研究领域为人工光合成的化学基础与应用研究；开创氮化碳光催化研究新领域，并从原始科学发现向基础研究和应用发明延伸，在光催化基础、应用基础和工程化研究等方面取得了一系列的具有自主知识产权的重要学术成果和核心技术。迄今，主持国家重点研发计划项目、“973计划”课题和国家自然科学基金重点项目等10余项。在国际期刊发表SCI论文290余篇，论文被他引5.5万余次，H指数112；授权国家发明专利12件；担任国际期刊Sustainable Energy & Fuels杂志副主编；入选“2016-2020年度全球高被引科学家”。荣获“2015年度福建省自然科学奖一等奖”（排名第1）。
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2022年，王心晨教授课题组一共发表论文23篇，下面我们将介绍一下其中的代表性工作。
1. Nat. Catal.：在水中用碳氮化硼对（杂）芳烃进行温和且无金属的Birch型氢化反应
用可见光直接还原惰性平面芳烃和杂芳烃的研究很少，因为一个可见光光子的能量无法克服芳烃的稳定性。在这里，作者报告了一种基于碳氮化硼半导体的系统，它可以在水中蓝光照射下还原芳烃和杂芳烃。该体系具有低成本、高效、易分离、环境友好、取代基耐受性广等优点。该方法可以扩展到药物、激素和具有保守手性的轴向手性化合物的后期功能化和/或氘化。此外，通过催化剂回收成功实现了克级合成。机理研究支持连续的蓝光诱导能量和电子转移过程，该过程积累了足够的能量，通过连续吸收两个光子将芳烃还原为芳烃阴离子。无金属系统为半导体光催化剂引入了一种简单且可持续的反应模式，并丰富了用于一类要求苛刻且有价值的有机转化的化学工具。
论文链接：
https://doi.org/10.1038/s41929-022-00886-0
2. Chem. Rev.：用于光照射下析氧反应的半导体聚合物
太阳光驱动的水裂解生产氢燃料激发了科学界的浓厚兴趣，因为这项技术有可能彻底改变现代社会中基于化石燃料的能源系统。析氧反应（OER）由于其缓慢的动力学和多电子转移过程，决定了全解水的性能。最近已经为OER开发了聚合物光催化剂，在这一新兴研究领域已经取得了实质性进展。在这篇综述中，重点是用于OER的聚合物光催化剂的光催化技术和材料。两个实用系统，即颗粒悬浮系统和基于薄膜的光电化学系统，形成两个主要部分。从热力学和动力学的角度回顾了这一概念，并根据光吸收、电荷分离和转移以及表面氧化反应这三个关键特性讨论了聚合物光催化剂。聚合物光催化剂令人满意的OER性能最终将提供一个平台，以使用太阳能以具有成本效益、可持续和可再生的方式实现全解水和其他高级应用。
论文链接：
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00686
3. Angew. Chem. Int. Ed.：NaCl-KCl-ZnCl2共晶盐中共价三嗪骨架的离子热合成用于析氢反应
基于共价三嗪的框架（CTFs）通常通过在ZnCl2存在下芳族腈的盐熔融缩聚制备。在该反应中，熔融的ZnCl2盐既充当溶剂又充当路易斯酸催化剂。然而，当环三聚反应在高于300°C 的温度下发生时，会发生不需要的碳化。在这项研究中，使用熔点约为200°C的三元 NaCl-KCl-ZnCl2共晶盐(ES)混合物开发了基于CTF的光催化剂的离子热合成方法。该温度低于纯ZnCl2的熔点（318°C），因此提供了更温和的盐熔条件。这些条件促进了缩聚过程，同时避免了聚合物主链的碳化。由此产生的CTF-ES200表现出增强的光学和电子特性，并在析氢反应中表现出显著的光催化性能。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202201482
4. Angew. Chem. Int. Ed.：具有半相干界面的聚（庚嗪-三嗪）酰亚胺中改进的电荷分离用于光催化析氢
异质结的构建是加速界面处电荷载流子分离和转移的一种有前途的方式。在此，通过简便的两步盐熔合成工艺制备了具有半相干界面的二元聚（庚嗪-三嗪）酰亚胺（PHI/PTI）。半相干界面处的内置电场赋予激子分裂和载流子分离。因此，借助K2HPO4作为电荷转移介体，优化的基于PHI/PTI的共聚物在可见光驱动的氢气生产中表现出高表观量子产率（AQY=64%）。本研究从晶体氮化碳基半导体光催化结界面工程的角度为合理提升光催化性能提供了物理见解。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202210849
5. CCS Chem.：无贵金属串联光氧化还原体系对炔烃的半加氢
选择性氢化反应在精细化学品的工业生产中起着关键作用，精细化学品主要依赖于贵金属催化剂。在此，建立了一种无贵金属的混合光系统，其中碳氮化硼（BCN）和镍双二膦配合物（NiP）在温和的反应条件下以高效和优异的选择性（> 99％）协同催化炔烃的半氢化。在此过程中，BCN催化剂充当“电子马达”和光收集器，为分子NiP催化剂建立电子和氢原子传递传输链，最终输出还原产物。这项工作提出了一种光系统，该系统显示出通过协同有机光合作用以高选择性进一步进行有机转化的巨大潜力。
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https://doi.org/10.31635/ccschem.021.202101457
6. Nat. Commun.：揭示BiOBr光催化剂中内置电场控制的电荷转移动力学
内部电场（IEF）的构建对于实现电荷诱导的氧化还原反应（如水分解和CO2还原）的有效电荷分离至关重要。然而，对由IEF调制的电荷转移动力学的定量理解仍然难以实现。在这里，电子显微镜研究揭示了非平衡光激发电子由BiOBr片的二元（001）/（200）面结内的两个连续IEF共同控制，并且通过使用金属助催化剂作为探针，它们在还原面上呈现出特征性的高斯分布轮廓。一个分析模型证明了高斯曲线的正确性，并允许测量电子的扩散长度和漂移距离。当小板尺寸约为漂移距离的两倍时，通过调节颗粒尺寸或调节IEF相关的漂移距离，电荷分离效率以及光催化性能达到最大。这项工作通过理解电荷转移动力学，为精确构建高性能颗粒光催化剂提供了极大的灵活性。
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https://doi.org/10.1038/s41467-022-29825-0
7.Nat. Commun.：通过促进底物/催化剂相互作用使用碳氮化物实现氮中心自由基的光催化环化
使用无金属氮化碳和光来驱动催化转化是有机合成的可持续战略。目前，通过调节催化剂和底物之间的界面耦合来增强CN催化剂的固有活性仍然具有挑战性。在此，作者证明了具有丰富的-NH2基团和相对正电荷表面的尿素衍生的氮化碳催化剂可以有效地与去质子化的阴离子中间体络合，以改善有机反应物在催化剂表面上的吸附。降低的氧化电位和最高占据分子轨道位置的升移使得催化剂的电子提取动力学在能量上更加有利。因此，所制备的催化剂可用于以氮为中心的自由基的光催化环化，以合成具有高活性和可重复使用性的多种药物相关化合物（33个实例），这表明均相催化剂具有出色的性能。
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https://doi.org/10.1038/s41467-022-32623-3
8. Chem. Sci.：高性能钾聚（庚嗪酰亚胺）膜用于光电化学水分解
光电化学 (PEC) 水分解是一种将太阳能转化为氢燃料的有吸引力的方法。聚合物半导体最近引起了许多科学家对PEC水分解的浓厚兴趣。聚合物薄膜的结晶度被认为是决定转换效率的主要因素。在此，在导电衬底上原位制备了结晶度提高的聚（庚嗪）酰亚胺钾（K-PHI）膜，作为太阳能驱动水分裂的光阳极。在不使用任何牺牲剂的情况下，在AM 1.5G的照明下实现了约0.80 mA cm−2的显著光电流密度，其性能比非晶态光阳极高约20倍，并且比其他相关聚合物光阳极高。提高的性能可以归因于改进的电荷转移，这已经使用稳态和操作方法进行了研究。这项工作阐明了共轭聚合物半导体结晶度对于PEC水裂解和其他先进光催化应用的关键重要性。
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https://doi.org/10.1039/D2SC02043B
9. ACS Catal.：用于CO2高效催化功能化的金属化碳氮化物
作为实现可持续性和全球碳平衡的有效途径，二氧化碳还原转化为增值化学品具有重要意义。在这里，通过在空气气氛中简单地煅烧 NH4SCN和KCl的混合物，通过金属化工程策略将钾掺杂剂和带负电的富电子中心同时引入到氮化碳材料中。所得的具有去质子化酰亚胺位点和掺杂钾离子的金属化催化剂显示出显著增强的催化CO2还原氢化硅烷化的活性，具有优异的转化率和>90%的选择性，而原始的碳氮化物催化剂仅显示出可忽略的活性。实验和理论结果都揭示了带负电的富电子中心和钾掺杂剂在调整能带位置和电子结构以实现有效的施主-受主相互作用和大大增加CO2还原驱动力方面的关键作用。本工作通过设计金属化碳氮化物催化剂的电子结构和减少CO2和催化剂的前沿分子轨道之间的能量偏移，为提高CO2还原活性提供了分子水平的见解，这可以为进一步开发高效催化CO2还原系统提供概念指导。
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https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05013
10. Adv. Funct. Mater. ：Ga掺杂的NiTiO3光催化剂在可见光照射下的全解水
光催化全解水（OWS）是转换太阳能和生产氢燃料的一种有吸引力的策略。NiTiO3（NTO）是一种富含稀土的材料，被研究为具有广泛吸收阳光光谱（从紫外到红外区域）的强大光催化剂。这里，通过基于NTO的光催化系统的合理设计，在紫外和可见光照射下实现了光催化OWS的活性，并且在化学计量比2:1内实现了H2和O2的析出。具体而言，镓被掺杂到NTO晶体中，以通过改善光激发电荷迁移来激活光催化OWS的材料。同时，分别筛选出Co和Pt物种作为析氧和析氢助催化剂。通过理论模拟、稳态实验和操作特征以研究OWS性能。这项研究为通过最大化太阳能收集将这种小带隙光催化剂应用于OWS铺平了道路。
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https://doi.org/10.1002/adfm.202208101
11. Appl. Catal. B: Environ.：氮化碳中定制的聚庚嗪单元用于活化过氧单硫酸盐以在可见光下降解有机污染物
光催化过氧化一硫酸盐（PMS）活化工艺为有机废水处理提供了巨大的潜力。在这项研究中，结合烯醇的氮化碳(ECN)催化剂用于PMS活化，以在可见光照射下降解有机污染物。实验和理论结果表明，将烯醇结合到聚庚嗪基氮化碳骨架中可以有效地调节电子结构。获得的ECN显示出提升的PMS活化能力，以及增加的可见光收集能力和改进的光生电荷分离。因此，在Vis-PMS/ECN工艺中，双酚A在20分钟内的去除率为100%，总有机碳(TOC)在30分钟内的去除率为86%。这是因为ECN作为一种有效的光催化剂和PMS活化剂发挥作用，这使得PMS活化过程能够在可见光照射下顺利进行以产生•SO4−。这些发现可以为在用于环境修复的基于过硫酸盐的高级氧化过程中开发高效的无金属光催化剂提供一些指导。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121341
12. Appl. Catal. B: Environ.：具有多支化结构的有机染料在可见光照射下高效光催化析氢
直接光催化水分解是清洁能源的一种有吸引力的策略，其中，具有广泛光收集区域和有效电荷分离的有机光催化系统是非常理想的，并且仍然具有挑战性。在本文中，设计并合成了三种分别具有偶极、V 形和八极几何结构的多支链有机染料。电子推拉效应沿分支的多重分子内电荷转移过程可以为光捕获和载流子传输提供更多通道。此外，可以通过多个锚定单元和缺陷填充效应优化与聚合氮化碳（PCN）的相互作用，从而随着分支数量的增加，光催化析氢性能逐渐增强。因此，实现了最高的 996.9 μmol h-1，在相同条件下是PCN/Pt (24.8 μmol h-1)的40多倍。它为有机染料作为光催化剂的分子设计提供了一种有效的策略，从分子水平上促进了PHE体系的发展。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121257
13. Appl. Catal. B: Environ.：具有扩大层间距的聚（庚嗪酰亚胺）用于高效光催化NO沉积
缓慢的电荷动力学和NO扩散在很大程度上限制了层状氮化碳（CN）去除低剂量NO的光催化效率。在此，通过一种简单、高效和独特的熔盐方法制备了一种具有扩大层间距的新型聚（庚嗪酰亚胺）基CN（CN-NaLi）。由聚（庚嗪酰亚胺）结构诱导的电荷流可以被离域/分离/转移，导致电荷动力学效率显著提高。CN-NaLi层间距离的增大降低了电荷复合概率，促进了NO扩散/吸附/活化。因此，可以提供充足的分离的光诱导电子以反应并活化O2分子。同时，与未改性的CN相比，大量吸附的NO在同一时间内被固定并转化为中间产物。降低的能垒赋予CN-NaLi优异的可见光驱动性能、高稳定性，并减少了NO净化中有毒产物的产生。这项研究强调了影响层间NO扩散/吸附/活化和电荷离域/分离/运输的重要问题。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121719
14. Small：具有各向异性电荷迁移的共价三嗪骨架的分子设计用于光催化制氢
共价三嗪框架（CTFs）是一种有前途的聚合物光催化剂，用于可见光光催化制氢。然而，由于骨架中供体-受体基序的均匀分布，CTF中电荷的分离和转移是各向同性的。在此，为了实现各向异性电荷载流子的分离和迁移，选择噻吩（Th）或苯并噻二唑（BT）单元作为掺杂剂来修饰CTF基光催化剂的分子结构。理论和实验研究均表明，Th或BT单元的掺入会导致CTF界面处的各向异性载流子分离和迁移。优化后的聚合物在可见光光催化制氢方面表现出显著增强的光催化活性，因此本研究为在分子水平上设计用于太阳能转化的共轭聚合物光催化剂提供了有用的工具。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/smll.202200129