自工业革命以来，重金属在全球范围内不断引起重大环境污染事件，引起了人类的广泛关注。然而，现阶段重金属污染仍存在关键污染因子的来源和迁移行为不明、重金属污染物对人体健康影响与作用机理不清等问题，导致其对人体的实际危害程度仍呈现隐蔽性且具有不可估量的特点。因此，探索重金属在环境内外暴露的全生命周期过程迫在眉睫。然而，重金属的全生命周期探索涉及环境、地质和医学等诸多学科，导致对重金属的全生命周期过程的认识常常停留在理论和宏观层面上，缺乏对重金属污染溯源、迁移转化、毒性机制以及污染控制体系的系统认知以及它们相互关联的作用机制研究。
重金属环境迁移、人体暴露途径和污染控制的全生命周期过程
对重金属从“源头-过程-末端”全链条过程（图一）的溯源分析至关重要。通过对过去五年间有关重金属的研究论文进行科学计量分析（图二），重金属的环境迁移（红色）、毒性机制（蓝色）和污染控制（绿色）主题贯穿了其热点研究历程。然而，其复杂的释放行为以及与环境介质发生的相互作用极大地限制了对重金属环境迁移行为的深刻认识，并为如何提供精准的防控手段制造了巨大难度；此外，由于不同重金属的化学物理特性导致其不同的暴露途径、生物积累、代谢和靶向/非靶向毒性，也阻碍了重金属在人体内毒性机制的研究进程。因此，为了系统地认知重金属污染溯源、迁移转化、毒性机制以及它们之间的相互作用关系，本篇综述旨在通过对重金属的环境行为和溯源分析进行归纳，总结暴露途径、代谢、毒性机制和不良健康结局，以期为下一代污染控制先进技术的开发提供从源头到过程以及尾端的系统指导。最后，在此基础上，指出未来针对溯源-迁移-毒性机理-风险预测工作可能着眼于三个重要方向：1）以原位表征技术揭示重金属的微观化学机理；2）重金属毒性机制的深度研究；3）以大数据分析为复杂情景下重金属的风险预测和管理提供新方法。
图1 重金属在环境中的迁移、人类暴露途径和污染控制的示意图
图2 从Web of Science检索到的过去五年文献数据，对重金属相关文章的关键字进行科学计量分析。使用VOSviewer将关键字分组到不同的集群中，并进行分析与可视化
中南大学柴立元院士团队林璋教授等人在Eco-Environment & Health期刊上发表了题为“Environmental Behavior, Human Health Effect and Pollution Control of Heavy Metal(loid)s Towards Full Life Cycle Processes”的综述文章。本篇综述旨在总结当前重金属的环境归趋、健康毒性机制和控制方法/技术的前沿知识。同时，对重金属的环境行为和溯源分析进行归纳，简要总结暴露途径、代谢、毒性机制和不良健康结局，并概述当前工业废水和固体废物污染控制的先进技术。本文从重金属的研究历程中回答了如何开展重金属的全生命周期研究，开展客观和系统的实验来提供重金属全生命周期客观性和准确性的评估，以指导其在“源头-过程-末端”的全链条管控。同时，该篇综述可能为新型污染物的防控和风险评估提供一定的借鉴意义。
根据现阶段重金属相关研究中总结的不足，文章为重金属污染治理以及其引发的相关毒性机制的研究提供如下几个可能的发展方向。
1. 溯源分析方法的新需求
在重金属溯源方面，同位素和多元统计分析相结合是最常用的方法。例如，Liu等人揭示了天然Ag纳米颗粒和工程Ag纳米颗粒在水生环境中的不同Ag同位素分馏效应。Vaněk等人已经证明，通过同位素分析可以在土壤中追踪Tl污染。然而，部分重金属在稳定的同位素组成上并没有明显的差异性，导致同位素分析法也存在一定的局限性。此外，自然系统中重金属的浓度通常以非常低的浓度出现，复杂的其他组分会严重干扰仪器检测的稳定性。因此，有必要规范化复杂系统中的表征流程和分析方法来降低实验的系统误差。另一方面，由于自然界中重金属环境交互的复杂性，单一分析手段可能无法提供足够的数据来表征样品所带的环境信息，有必要结合多种表征技术来形成多维表征平台。
2. 重金属毒性机制的深度研究
在重金属毒性效应方面，生物体对重金属存在特定的毒性响应机制。已有研究表明，老鼠体内的肠道微生物能够显著降低砷的毒性效应。Rubin等人发现人体胃肠道中的硫酸盐还原细菌可以诱导砷的硫醇化。Perry等人通过患visceral leishmaniasis的小鼠模型发现长期暴露于含砷饮用水会诱导小鼠对锑药物的耐药性。然而，体内生物因子与重金属的复杂的作用机制阻碍了对重金属反馈机制的系统研究。因此，深入研究重金属在生物体内独特的生化过程以及响应机制将更加全面理解重金属的毒性强弱，也有助于针对重金属的实际生物危害过程提出更全面的治疗措施。
3. 机器学习在重金属全生命周期中的潜在应用
重金属的化学性质和环境干扰因子的相互作用是复杂的，这些影响因素之间相互作用或竞争的复杂性不能通过对简单因果关系的传统解释来阐明，导致重金属溯源模型构建非常困难。机器学习是分析多因果复杂关系的合适方法。由于其强大功能使其在重金属分布，纳米毒性评估以及污染控制材料筛查等领域已经得到了广泛的应用；Podgorski等人利用机器学习模型预测了地下水砷全球分布和人口暴露风险图。Hu等人提出基于随机森林特征重要性和特征相互作用网络分析框架，并准确预测了纳米颗粒的肺免疫应答和肺负荷。然而，机器学习集成数据存在数据类型、格式和语义方面的异质性，极大地增加数据预处理的难度。规范化数据集以及建立标准化数据库为大幅提高机器学习效率至关重要。另一方面，尽管通过配置适当的参数和大数据可以实现高精度预测，但模型内部的数据处理过程仍然犹如“黑箱“。目前的可解释性研究主要致力于判断预测结果的准确性以及特征参数对预测结果的贡献度，但在特征参数相互影响的标准化评价参数方面仍存在较大空白。
目前重金属溯源，毒性机制以及污染控制技术的研究水平飞速发展，然而却遇到了诸多的瓶颈问题。随着先进的高端表征技术的出现，为我们从纳米/微观尺度方面深入了解反应机理提供了很好的技术保障，这将有利于指导未来的毒性机理的实验设计以及高性能材料的研发。此外，在宏观理解方面，机器学习和大数据分析为我们提供了快速获取可预测数据的新方法，有利于建立更为直观和精准的数据模型。
该论文第一作者为中南大学冶金与环境学院博士生邓浩宇，通讯作者为林璋教授、张文超教授。
Haoyu Deng, Yuling Tu, Han Wang, Ziyi Wang, Yanyu Li, Liyuan Chai, Wenchao Zhang*, Zhang Lin*, Environmental behavior, human health effect, and pollution control of heavy metal(loid)s toward full life cycle processes, Eco-Environment & Health (Eco-Environ. Health), 2022, 1(4), 229-243
https://doi.org/10.1016/j.eehl.2022.11.003
邓浩宇，中南大学冶金与环境学院2021级博士研究生，曾获中南大学冶金与环境学院本科和硕士学位。主要研究兴趣：大数据在污染溯源和吸附材料方面的应用。目前以第一作者发表论文4篇；申请专利3项，授权1项。曾获湖南省优秀毕业生。
张文超教授，中南大学冶金与环境学院特聘教授，博士生导师，科技部国家重点研发计划首席青年科学家，国家海外高层次青年人才计划入选者，湖南省“百人计划”青年项目入选专家。主要从事有色冶炼渣危废资源化处置、铁矿相转化与伴生重金属的表面结合作用关系等研究。近五年，在 Sci. Adv.、Joule、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等顶级期刊，Natl. Sci. Rev.等国内卓越学术期刊，ACS ES&T Engineering，J. Hazard. Mater.等领域权威期刊发表论文60余篇，NI 指数论文13篇，被引用次数超过5000次，9篇入选ESI高被引论文，H因子33。
电子邮箱：[email protected]林璋教授，中南大学冶金与环境学院教授、博士生导师。国家重金属污染防治工程技术研究中心常务副主任，英国皇家化学学会期刊Environ. Sci.: Nano副主编，荷兰爱思唯尔期刊Eco-Environment & Health副主编，英国皇家化学学会会士（Fellow of the Royal Society of Chemistry，FRSC），中国重金属污染防治专业委员会副主任委员。长期从事重金属污染控制化学研究，致力于解决污染控制工程中的科学问题。研究方向主要包括：1) 表界面调控晶体生长理论在危废中重金属深度提取和分离中的应用研究；2) 纳米技术对水中低浓度重金属的深度提取及富集理论；3) 新材料对工业二氧化碳废气的能源化转化；4) 地质微生物对重金属的转化及成矿固定原理。承担国家重点研发项目、国家自然科学基金重点项目、中科院先导A、国家杰出青年科学基金等重要科研任务20余项。在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., ES&T, Nano Lett., Nat. Commun., Small, PNAS, Joule等期刊共发表 SCI 论文 300余篇，SCI引用逾万次。已授权发明专利50余项，其中 PCT专利10余件。并结合污染控制创新理论与行业实际需求，完成了多项工程案例，受到了同行专家的高度认可。以第一完成人获省部级一等奖三项，相关技术被列入国家清洁生产先进技术目录。
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