当今时代，大数据、云计算、人工智能等信息技术的快速发展，对信息存储器件的性能提出了更高的要求。当前的磁存储记录设备中，铁磁材料是信息存储的主要载体。然而，铁磁材料中存在宏观磁矩，这在客观上限制了存储单元的高密度集成。相对而言，反铁磁体中相邻磁矩互相平行且反向排列，表现为零的净磁矩，所以不受到外磁场的影响，可以极大地提高存储密度。同时，反铁磁材料的自旋构型多样，如非共线反铁磁结构，反铁磁斯格明子等，表现出新奇的物理特性，如反常霍尔效应，拓扑霍尔效应，手性异常等。这些新颖独特的性质推动反铁磁成为自旋电子学领域的前沿热点之一。

近日，湖南大学段曦东教授，黎博副教授（共同通讯作者）等合作报道了通过CVD法在二氧化硅衬底上生长了厚度可调控的Cr₅Si₃纳米片。通过振动样品磁强计（VSM）测试了不同厚度纳米片在低温（3 K）下的磁各向异性，发现样品始终保持垂直磁各向异性，且随着厚度的增加，样品的垂直磁各向异性先减弱，后增强。随后，对不同厚度的Cr₅Si₃纳米片进行电磁输运测试，发现适当的磁各项异性强度范围内，Cr₅Si₃纳米片表现出面内拓扑霍尔效应。文章以“Thickness-Dependent Topological Hall Effect in Two-Dimensional Cr₅Si₃ Nanosheets with Non-Collinear Magnetic Phase”为题发表在《Advanced Materials》上（DOI: 10.1002/adma.202210755）。

本文要点

Cr₅Si₃属于P6₃/mcm空间群，是非层状结构。使用CrCl₃为Cr源，纯硅片为Si源，利用化学气相沉积的方法在SiO₂/Si基底上合成了二维Cr₅Si₃纳米片，通过改变生长温度可以调控Cr₅Si₃纳米片的厚度，合成的Cr₅Si₃纳米片最薄为3.8 nm。

图1 SiO₂/Si基底上厚度可调生长Cr₅Si₃纳米片。(a) Cr₅Si₃纳米片CVD生长示意

图。(b) SiO₂/Si基底上生长的Cr₅Si₃纳米片的光学图片。(c) 3.8 nm Cr₅Si₃纳米片的原子力显微镜图。(d) 不同温度下合成的Cr₃Te₄纳米片的厚度直方分布图。

通过STEM-EDS确定了合成纳米片中仅有Cr和Si两种元素，且Cr和Si元素的原子比与化学计量比相符。横截面与纵切面的STEM图进一步确认了该材料的具体的晶体结构。

图2 Cr₅Si₃纳米片的STEM表征。(a) Cr₅Si₃纳米片的低分辨横截面STEM图像。(b) Cr₅Si₃纳米片的EDS能谱图。(c) Cr₅Si₃纳米片高分辨STEM截面以及相应的原子结构图。(d, e) 相应的原子强度分布图。(f, g) Cr₅Si₃纳米片的纵切面的元素mapping图。 （h, i） Cr₅Si₃纳米片的纵切面的STEM图像，以及相应的原子模型。

使用振动样品磁强计（VSM）测试在3 K时不同厚度的Cr₅Si₃样品的磁各向异性。结果表明，不同厚度的Cr₅Si₃样品均表现出垂直磁各向异性。垂直磁各向异性的强度随样品厚度变化明显，在样品较薄和较厚时磁各向异性都较强，厚度范围在13.0 nm - 32.5 nm时磁各向异性强度减弱。

图 3 不同厚度的Cr₅Si₃纳米片磁各向异性测试。 （a-e）厚度分别为6.0 nm, 13.0 nm, 19.0 nm, 27.0 nm和40.0 nm的Cr₅Si₃纳米片在3 K时的垂直和平行外磁场下的磁滞回线。（f）不同厚度Cr₅Si₃纳米片在3 K时的有效磁各向异性常数（K_eff）,蓝色框为稳定的非共线磁结构对应的K_eff范围。

制作霍尔器件，使用PPMS测试单个Cr₅Si₃纳米片的电磁输运性能。不同温度Cr₅Si₃的电阻测试结果表明，Cr₅Si₃纳米片呈现金属特性。测试纳米片的角度依赖的电磁输运特性，发现在较大的倾斜磁场作用下，Cr₅Si₃纳米片存在（THE），这表明非共线磁结构的存在。

图4 Cr₅Si₃纳米片电磁输运测试。 （a）θ_ZX=0°时厚度分别为6.5 nm，14.2 nm，19.6 nm和45.0 nm的Cr₅Si₃器件的温度-归一化电阻率（ρ-T）曲线。电阻率按其在温度为300 K时的电阻率归一化。（b）厚度为19.6 nm的Cr₅Si₃器件电阻率-温度曲线以及dρ_xx/dT-温度曲线。（c）在温度为3 K时厚度为19.6 nm的Cr₅Si₃霍尔器件在不同θ_ZX下的电阻率-磁场曲线。（d）外加磁场分别为0.1 T,0.2 T,1.0 T和9.0 T下的电阻率-θ_ZX曲线。

基于厚度可调的Cr₅Si₃纳米片的生长，可以测试不同厚度Cr₅Si₃纳米片的霍尔电阻。在厚度为14.2 nm - 24.3 nm的范围内，Cr₅Si₃霍尔器件表现出拓扑霍尔效应。在较低的温度下，位于6（g）和4（d）位置的Cr原子之间的竞争性交换相互作用导致高度非共线的反铁磁结构。非共线反铁磁结构通过磁各向异性和竞争性交换相互作用的竞争保持稳定。高度非共线自旋结构的形成需要苛刻的磁各向异性条件，高度有序的非共线自旋结构可以在适当强度的磁各向异性条件下得以保持，在强磁各向异性条件下则会演变为磁无序状态。与VSM测量数据相比，可知当厚度小于13 nm或大于27 nm时，Cr₅Si₃纳米片表现出很强的PMA (K_eff >2.5×10⁵ erg/cm³)，无法保持长程有序的非共线磁结构。然而，在13 - 27 nm范围内，Cr₅Si₃纳米片保持中等强度的PMA (K_eff < 2.15×10⁵ erg/cm³)，长程有序的非平庸的拓扑磁结构得以保持，因此在这个厚度区间内可以检测到拓扑霍尔效应（图3f中蓝色方框为稳定的非共线磁结构对应的K_eff范围）。

图5 不同厚度Cr₅Si₃霍尔器件的磁输运行为。（a）在温度为3 K时外磁场于器件所在平面平行时不同厚度Cr₅Si₃霍尔器件的电阻率-磁场曲线。（b）在温度为3 K时外磁场于器件所在平面垂直时厚度分别为14.2 nm，19.6 nm，24.3 nm的Cr₅Si₃霍尔器件的电阻率-磁场曲线。（c）在温度为3 K时厚度分别为14.2 nm，19.6 nm，24.3 nm的Cr₅Si₃霍尔器件的拓扑霍尔效应强度（ρ^T_peak）与角度的关系。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adma.202210755

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