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PNAS:表面羟基物种诱导选择性CO2电还原制乙醇

日期: 来源:催化计收集编辑:学研汇


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在工业电流密度下将二氧化碳(CO2RR)选择性电还原成乙醇仍极具挑战性,因为在热力学竞争性的乙烯生产途径更容易发生。
近日,华东理工大学练成、中国科学院Su Dong、香港科技大学邵敏华、湖南大学黄宏文通过表面结合的羟基物种诱导非共价相互作用将CO2电还原为乙醇。
本文要点
要点1. 作者在多孔CuO催化剂上实现了选择性和高效的乙醇合成,该催化剂在501.0±15.0 mA cm−2的电流密度下具有44.1±1.0%的高乙醇法拉第效率(FE)和1.2的乙醇与乙烯比率,此外,多碳产品具有90.6±3.4%的优异FE。作者发现乙醇选择性与多孔CuO催化剂纳米腔尺寸之间的火山状关系,且范围为0至20nm。
要点2. 机理研究表明,与纳米腔尺寸相关的限制效应表面结合羟基物种(*OH)覆盖率的增加有助于提高乙醇选择性,这有利于通过产生非共价相互作用将*CHCOH氢化为*CHCHOH(乙醇途径)。该发现提供了乙醇形成途径的见解,还为乙醇导向催化剂的合理设计铺平了道路。
Jiawei Zhang et.al Steering CO2 electroreduction pathway toward ethanol via surface-bounded hydroxyl species-induced noncovalent interaction PANS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2218987120
https://doi.org/10.1073/pnas.2218987120

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