近日，华理化学与分子工程学院胡军教授和龚学庆教授团队合作，结合实验和理论计算研究，在高温碳捕集与原位转化技术领域取得最新进展，相关工作成果以“Synergistic promotions between CO2 capture and in-situ conversion on Ni-CaO composite catalyst”为题发表在Nature Communications[Nat.Commun.14,996（2023）]。

二氧化碳捕集、利用与封存（CCUS）是实现“碳中和”目标的一种有效技术方案，对于“抑制全球变暖不超过工业化水平1.5 ℃”发挥关键作用。在各种CCUS技术中，二氧化碳捕集与原位转化（Integrated CO2 Capture and Conversion, iCCC）排除了CO2压缩、存储和运输等问题，相比传统CCUS工艺流程，在能耗和成本方面表现出特殊优势。更为重要的是，iCCC技术应用于高温烟气中CO2捕集与原位转化可以充分利用高温烟气的热能和吸附热，将热能在原位CO2转化过程中直接转化为化学能（化学品或能源小分子），为实现重点碳排放工业过程的“碳中和”提供创新途径。

论文工作首次阐明了碳捕集和原位转化过程中的协同促进作用机制，为相关双功能材料的界面构筑和调控提供了科学依据。该工作基于钙循环和甲烷干重整（CaL@DRM）耦合反应，通过CaO吸附位点和Ni催化位点界面上中间物种的交互溢流作用，实现了CaCO3与甲烷直接转化制合成气的协同反应新路径，同时有效抑制了常规CH4干重整深度脱氢造成催化剂“积碳”失活等瓶颈问题。在此协同促进机制指导下，优化合成的Ni-CaO双功能材料的碳捕集量高达12.8 mol/kg，捕集的CO2转化率高达96.5%，CH4转化率96.0%，优于目前报道的双功能材料的性能以及传统甲烷干重整催化剂效率。该项工作提出的协同促进机制为理解复杂连串反应过程提供了新思路，并为功能材料的结构优化设计提供理论指导。本工作也为我校近期获批的自然科学基金原创探索项目“水泥生产颠覆性负碳技术-碳酸盐甲烷干重整耦合反应体系关键问题研究”提供了理论支撑。

华理化学与分子工程学院博士生邵斌和特聘副研究员王志强为该论文工作共同第一作者，龚学庆教授和胡军教授为共同通讯作者。研究工作得到了钱锋院士、胡培君院士和刘洪来教授的悉心指导和帮助。该研究工作得到了科技部、国家自然科学基金委、中国石油化工集团有限公司等单位的支持。