自安庆失守后，忠王李秀成便把兵力几乎全部集中到了江浙地区。从江西向东进的侍王李侍贤部以及从广西回归天京的翼王石达开旧部加起来几达30余万人，一时间，忠王麾下兵多将广，气势大振，太平军几乎遍布了浙江全省。

而一直主张“保越图吴”的左宗棠在湖南湘阴等地大肆招兵买马，他招揽了曾国藩弃将王錱的旧部，还招徕了大批练勇，一共聚集了5804人，号为楚军。咸丰11年8月，左宗棠亲率楚勇经醴陵杀入江西，在江西东北部与太平军遭遇，并交锋过几次，取得了一些小胜，随后他率军从江西东部转战到了浙江。

当年12月19日，李秀成率大军突然兵临杭州城下，随即展开了激烈的围攻 ，并一举攻克了杭州，浙江巡抚王有龄无奈被迫吞金自尽。

此前，清廷曾连发3道谕令，催促左宗棠马上兵进浙江，负责全省军务督办。帮办团练大臣、两江总督曾国藩也请左宗棠督率所部赶快增援浙江，并将驻守徽州的张运兰部，驻防广信的屈蟠部，驻防玉山的王德榜部，驻防广丰的段起部，以及孙昌国统领的内河水师，全部交给左指挥，由左宗棠就近节制调度。

曾国藩身为两江总督，原本只负责江苏、安徽、江西三省的军政事务，但他深感清廷对自己有太重的依赖与期望，自己太位高权重或遭人嫉恨，因此身为理学名臣的他内心有些畏惧，他不敢再去染指浙江，怕被人攻讦欲控制4省大权，于是极力向朝廷推荐左宗棠 ；另一方面，他一向认为左氏有大才，完全能独当一面，说明当时曾对左是完全信赖并倚重的。

此时的左宗棠正在江西上饶广信部署驻守防御之事 ，接到命令后他根据“宁肯缓进，断不后退”的原则，率军进至婺源，又分兵解除了太平军对徽州的包围，一举稳固了浙江的大后方。

11月11日、12日、14日、16日，清廷又接连发来4道谕旨，催左宗棠尽快赶往浙江，以解杭州燃眉之急。同治元年正月15，千家万户正忙着过节，左宗棠却率军从江西东北部和皖南翻越连绵大山，历尽千辛万苦进入了浙西北的开化县，并神不知鬼不觉的向驻扎在该地的太平军发起袭击，迫使其退往遂安。初战告捷，楚军士气大振。

随后，左宗棠根据曾国藩事先制定的以衢州府作为掌控浙江全省局势的基地之战略部署，于5月初4日突然挥兵攻占衢州 ，守城太平军疏忽大意，猝不及防下被迫弃城而逃，左氏遂以衢州为基地整军备战，进而谋夺全浙。

这年8月，蒋益澧率8000多湘勇从广西开至衢州，左宗棠的部队一下子增至16000多人。楚军从南向北扫荡并逐次推进，李秀成则指挥太平军顽强抵抗。太平军毕竟人多势众，再加上李秀成能征善战，使楚军的进展很缓慢，战果也极其有限。

双方经1年多的反复拉锯、对峙，互有胜负，但谁都无法一口吞掉对方。此时的太平军因天京事变、石达开分裂而元气大伤，人数虽多，但成分复杂，且大多数都是后来加入的新弟兄，不论士气还是战力均下降明显，因此早已不复往日之勇。直到同治三年（1864年）阴历2月25日，曾、左花重金雇来了法国军官克德碑率领的常捷军助阵，在这支器械精良、号称不败之师的洋人雇佣军的帮助下，楚军一扫颓势、连战连捷，并一举克复了杭州。

李秀成并不甘心，他还好几次组织兵力发起反扑，双方你来我往，反复争夺了好几个月，直到8月下旬，左宗棠的楚军迭经血战，这才基本占领了浙江全境。

左宗棠率楚军收复杭州后，声誉鹊起，1865年3月18日，清廷大肆封赏有功人员，攻安庆的曾国荃补授浙江巡抚，平浙江、克杭州的左宗棠功莫大焉，补授闽浙总督，同时仍然担任浙抚的职务。至此，恃才傲物、大器晚成的左宗棠已经在官场上站稳脚跟并历练成熟了，并逐渐成为清廷重臣，是与曾国藩、李鸿章基本处于同等地位的显赫人物了。

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