第一作者：Etienne Boutin, Mahendra Patel, Egon Kecsenovity

通讯作者：Sophia Haussener

通讯单位：洛桑联邦理工学院

DOI：10.1002/aenm.202200585

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通过光电化学将二氧化碳、水和阳光转化为太阳能燃料是一种节约资源的途径。尽管在低功率输入下已经实现了相应的反应，但是规模化应用仍然具有挑战性。更高的电流密度需要更加显著的电压输入，因为欧姆损耗和激活过电位变得更为显著，从而降低了太阳能到CO的转换效率。将聚光光伏电池集成到定制的热处理光电化学装置中。热量通过阳极反应物从光伏组件传输到零间隙的电解槽，并在两侧产生协同效应。本文首次将高达450个太阳光的太阳能浓度（即 450 kW m-2）应用于CO2 的光电化学还原，实现了CO生产过程中4 A的分电流。在最佳条件下，太阳能到CO的转换效率达到17%，同时保持电解槽中150 mA cm-2的电流密度和高于90%的CO选择性，代表太阳能到燃料的转换效率整体上达到了19%。这项研究首次证明了在高浓度光下进行光电化学CO2还原，为在高功率输入下生产高效的太阳能燃料铺平了道路。

背景介绍

CO2光电化学 (PEC) 还原旨在利用太阳能与来自大气或海洋捕获过程的CO2，将其转化为有价值的燃料或化学品，如一氧化碳 (CO)、甲醇、甲烷、乙醇、乙烯等。这个过程为减少人为排放的二氧化碳做出了贡献，并为太阳能提供了长期储存的途径，同时为后化石燃料化学工业开辟了道路。近年来，传统的PEC（具有直接的半导体-液体-电解质界面）已不太常见，相反，取而代之的是将光伏（PV）电池（或埋结）与电化学（EC）电池直接耦合的集成设备，以提高太阳能到燃料的转换效率（高达20%）。在这样的系统中，电荷分离和收集（PV）以及催化（EC）的单独优化是可行的，因为它们的效应在空间上是解耦的。出于这个原因，它们可以更合乎逻辑地称为光电化学 (P-EC)。相同的定义适用于最近报道的与电解质接触但具有掩埋 PV 结的光电阴极或光电阳极。

图文解析

图1. 先前报道的光驱动P-EC将CO2还原为CO实验中，电解槽中的太阳能到CO的转换效率和CO分电流密度与入射太阳能的函数关系。太阳能浓度≥1个太阳光，电解槽部分：H型电池（方形）、流动池（菱形）、单片堆（圆形）、零间隙（三角形）和无膜电池（星形）。

图2. 集成前CPV和EC部件的独立特性。A）不同太阳浓度下CPV模块上的I–U曲线。B）来自同一CPV模块的电功率在不同浓度下随电压变化。C）用10 cm3的1 M CsOH溶液（1:3异丙醇/水混合物）活化前后EC电池的LSV。D) 阴极激活后5分钟，在不同的电池电压下记录EC部分中的 CO和H2的分电流密度。

图3. 定制的P-EC电池和实验器件的代表。A) PV 部分的分解图。B) EC部分的分解图。C) 通过适配器组装的P-EC电池。D) 整体的实验组成。泵1：主泵。泵2：二级泵。I ( t )：升压恒电位仪测量电流。U ( t )：恒电位仪测量电压。FM：流量计。GC：气相色谱。MFC：质量流量控制器。

图4. 在341光照下集成的P-EC电池上进行的典型短期实验的j、U和产物选择性。SCPV：0.92 cm2。QCO2:312sccm。◇ 符号：灯亮。◆ 符号：灯关闭。* 符号：用10 cm3的1 M CsOH 溶液在 1:3 异丙醇/水混合物中进行活化。平均T水：55 °C。

图5. 使用集成 P-EC电池进行短期（≈20 分钟）实验期间，电流密度、CO 选择性、太阳能到CO转换效率和单程CO2转换值。A）在不同浓度下，QCO2=312 sccm。平均水温（稳态期间入口和出口之间的平均温度）也显示出来。B) 在C= 289光照时不同的QCO2值。

图6. 使用集成P-EC电池在289个太阳光下进行的长期实验中所有记录数据的总结。SCPV：0.92cm2。QCO2：320 sccm。A）随时间记录的U和j。B）随时间记录的温度和压力记录。阳极和阴极温度分别在两个位置测量并取平均值。绿色和黄色阴影部分表示与平均值的偏差。C) 随着时间的推移，CO 选择性、太阳能到CO效率和CO2的转换效率。◇符号：灯亮。◆符号：灯关闭。* 符号：用 10 cm3的1 M CsOH 溶液在1:3 异丙醇/水混合物中进行活化。

总结与展望

在这项研究中，已经证明了在高度集中的光照射（高达 450 个太阳光）下PEC CO2转化为CO 的可行性。由于利用集中辐照，获得了高功率密度器件，CPV 和 EC 中的 CO 电流密度分别高于 4和 0.15 A cm-2。选择适当材料和方法（零间隙、碱性活化和热管理）可以保持活化过电位和欧姆损耗最小，从而使太阳能到CO和太阳能到燃料的转换效率分别高达17%和19%。这项研究表明，高浓度光照P­EC电池是在高功率输入下实现高效CO2增值的有希望的设备，并为更经济的太阳能燃料生产铺平了道路。

文献来源

Etienne Boutin, Mahendra Patel, Egon Kecsenovity, Silvan Suter, Csaba Janáky, Sophia Haussener. Photo-Electrochemical Conversion of CO2 Under Concentrated Sunlight Enables Combination of High Reaction Rate and Efficiency. Adv. Energy Mater. 2022.

文献链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202200585

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