导语:由于甚至几克样品的高放射性,对核电厂中使用的材料的研究变得困难。虽然为了了解它们的行为,需要在大型设施中进行大量系统试验,但安全要求限制了仅使用同步加速器的乏核燃料研究。在我们的研究中,我们探索了同步加速器的替代方案,即X射线吸收光谱仪装置的桌面版本。这种新设备将进行系统和广泛的研究,特别是核废燃料等高放射性核材料。
材料的行为方式通常与它们在原子尺度上的性质和现象有关。探测作为外部因素函数的原子特性及其演化,可以帮助研究人员更大规模地理解和预测材料行为。然而,对复杂材料的研究变得越来越困难,因为它需要大量的实验才能提取特定的效果。例如,当研究由大量不同原子种类组成的材料时,难以辨别观察到的现象是由研究期间施加的外部因素的影响还是由材料内组分的相互作用引起。换句话说,在核燃料的情况下,当从反应堆中取出时,有许多不同的原子物质与铀共存。实际上,一个裂变反应会产生两个新的原子,称为裂变产物,它们并不总是完全相同的两个。
裂变是一个随机过程,产生许多不同的裂变产物。这里的主要限制是两种裂变产物的质子数之和总是恰好是裂变原子之一。现在知道核燃料成分的复杂性,人们可以很容易地弄清楚准确理解材料的行为是多么困难。因为它也是放射性的,所以组合物在很长一段时间内不断发展,这进一步导致难以有效地预测材料行为。最后,考虑到核事故可能带来的可怕后果,它解释了大多数国家在考虑核能时考虑的巨大安全边际。要充分了解核燃料在原子尺度上发生的事情将具有重大的科学和公共利益- 特别是因为乏燃料将被埋在深层地质构造中。
在我们最近的研究中,我们表明在同步加速器设施中使用X射线吸收可以突出除铀之外的其他元素对乏核燃料特性的影响。X射线吸收光谱的概念是探测具有聚焦良好,单能量但可调谐的X射线束的材料。特定原子吸收X射线的概率与周围原子的性质,数量和几何排列有关。在同步加速器中,当超快电子在弯曲路径中加速时产生X射线- 这就是它们通常被安置在大型圆形圆环形建筑物中的原因,这导致聚焦和高强度的X射线发射具有广泛的能量范围。然后通过镜子和晶体分析仪的组合根据它们的能量选择X射线。镜子用于将发射光束引导到材料上进行研究,而晶体分析仪使用衍射来仅选择一种特定能量,牺牲了大的强度损失。
衍射是在晶体材料中以原子尺度发生的现象,其中原子是高度有序的并且形成在所有方向上延伸的几何规则晶格。因此,有利的方向和平面可以在结晶材料中定义,这将是每种材料的特征。因此,衍射是一种光学过程,在该过程中只有特定能量的光子将被给定原子平面的原子扩散。不同能量的光子还被材料吸收。然后,衍射光子能量是平面间距离和光子束在晶体上的入射角的函数。通过仔细选择晶体,其方向和入射角,关于乏核燃料的许多研究表明,XAS在确定原子电子在核燃料中的表现方面非常有效。
XAS也非常适合提取有关周围原子的信息:它们的性质,数量或原子之间的距离。这些性质也随燃料的组成而变化,即根据裂变产物的相对浓度。由于没有直接的方法来评估不同裂变产物的交叉影响,因此必须单独研究它们,至少是最丰富的裂变产物。要在同步加速器设备上进行如此大量的实验,需要一种完全专用于此目的的仪器。即便如此,由于处理这种材料所涉及的安全问题,将乏燃料样品从存储地点运输到该设施仍然是困难和昂贵的。运输甚至几克最高放射性废核燃料的成本可高达一百万欧元。因此,更有吸引力的解决方案是将同步加速器本身带到材料上。
用于研究金属和其他简单化合物的精细结构的基于实验室的装置在20世纪60年代开发X射线吸收技术的早期阶段被广泛使用。但是,20世纪70年代同步加速器的兴起以及现有X射线源的局限性阻碍了台式XAS设备的使用,直到最近几年。2014年,华盛顿大学的一组研究人员启动了一项研究计划[Seidler 2014],旨在开发新一代XAS仪器,这种仪器价格低廉,体积小,能够执行某些常规实验而不会过多地影响结果质量。如前所述,大部分光子在单色化过程中丢失。丢失如此大量的光子在同步加速器中不是问题,因为产生了大量的光子。
然而,当使用商业X射线源时,主要问题出现了,这种光源只能产生同步加速器产生的光子数量的百万分之一。那些X射线也根本没有聚焦,这意味着它们几乎在所有方向上发射,这甚至进一步减少了可用X射线的数量。因此,挑战是从商业X射线源获得单能量X射线束,同时确保样品上足够高的强度。这是通过球形弯曲晶体分析仪实现的,该分析仪使用衍射仅选择一种特定能量,而球形弯曲将X射线聚焦在一个点上,如放大镜。通过球形弯曲晶体分析仪和其他现代设备的真正组合,华盛顿大学团队证明,使用基于实验室的XAS设备可以获得同步加速器质量结果。有了这个新设备,
总结:当然,最重要的突破是能够在实验室中进行实验,在实验室中生产或储存待研究的材料。从核材料的角度来看,这意味着研究人员现在可以在每个生产阶段对许多样品进行系统研究,并研究高放射性对材料本身的影响。桌面XAS设备还将允许调查高放射性物质,出于安全原因,现在无法将其传输到同步加速器。这些设备的可用性将不再限制实验中使用的时间。因此,研究人员可以随着时间的推移跟踪材料行为的演变。因此,我们期望在未来几年内看到核材料原子尺度行为研究的主要成果。这些发展可以为核能领域的重大安全改进打开大门。这些新开发的好处自然超出放射性物质,特别是因为台式XAS设备现在也可以在工业规模上实施。
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