ACS Appl. Mater - 氧化铈类酶催化的晶面效应

*今日头条上无法显示上标、下标,欲获得更好的阅读体验请前往微信公众号。

*前往“纳米酶Nanozymes”公众号,了解有关纳米酶的最新消息!

*本文首发于“纳米酶Nanozymes”公众号,2022年5月22日

*编辑:俞纪元


纳米酶因其低廉的价格、易于大规模生产和高稳定性等优点,在各个领域引起了广泛的关注。以往的研究表明,纳米酶的组成、尺寸和表面改性等在类酶反应中发挥着重要作用。然而,对决定表面能或表面反应性的晶面与其活性之间的关系却很少被研究。此外,单一纳米材料也很难在级联反应中模拟自然系统的多功能性。近日,中国科学技术大学吴宇恩教授团队以暴露不同晶面的二氧化铈为模型,对其类过氧化酶活性的晶面效应进行了系统研究,为有效提高纳米酶活性并进一步合理设计多功能纳米酶提供指导了意见。

该工作报道了三种暴露不同晶面的萤石立方相CeO2 纳米酶(图1)及其各自的类过氧化物酶活性(图2),发现主要暴露{110}晶面的CeO2 NR表现出最高的类过氧化物酶活性,其次是暴露{100}面CeO2 NC,最差的为暴露{111}面的CeO2 NO。同时,理论计算表明CeO2各晶面对H2O2的吸附能ΔEad和H2O2在CeO2表面分解的能垒ΔEb均遵循{110} < {100} < {111}顺序(图2),证实CeO2类过氧化物酶活性是晶面依赖性的({110} > {100} > {111}),与实验结果相吻合。


ACS Appl. Mater | 氧化铈类酶催化的晶面效应

图1. 暴露不同晶面的CeO2形貌表征。(a-d)CeO2 NO,(e-h)CeO2 NC,(i-l)CeO2 NR。

ACS Appl. Mater | 氧化铈类酶催化的晶面效应

图2. 暴露不同晶面的CeO2类过氧化物酶活性研究。


然而,仅简单地调节晶面,并不能打破单一功能纳米酶只能发挥一种类酶活性的限制。受天然多酶系统多重功能的启发,组合策略可以协同克服单一功能的局限,利用优势晶面上丰富的缺陷引入单分散的Au,对CeO2 NR表面进行修饰,得到双功能(类葡萄糖氧化酶和类过氧化物酶)纳米酶,成功实现了葡萄糖的无酶级联反应。这项工作为高活性、多功能纳米酶的设计和合成提供了新的思路。


ACS Appl. Mater | 氧化铈类酶催化的晶面效应

图3. 双功能纳米酶Au1/CeO2 NR的形貌、结构表征及其在葡萄糖比色检测的应用。


相关成果发表在ACS Applied Materials & Interfaces上, 中国科学技术大学周煌博士后、南京工业大学李亚飞教授、中国科学技术大学吴宇恩教授为文章的共同通讯作者。


通讯作者介绍:

ACS Appl. Mater | 氧化铈类酶催化的晶面效应


吴宇恩,中国科学技术大学应用化学系教授,中国科学技术大学第一附属医院兼职教授,博士生导师,教育部长江特聘教授。近些年来专注于单原子、团簇催化剂的理性设计及精细调控,并将其应用于能源小分子(如H2、O2、CO2等)“化学键”的精准活化和传感器、酶催化等领域。建立了单原子催化剂的大数据库以及生产线,面向环保、农业、能源、精细化工等多个领域实现了多项专利成果的转化。

2015年来,以通讯作者(含共同)身份在国际主流期刊发表学术论文100余篇,包括Nat. Catal. 3篇,Nat. Commun. 5篇、J. Am. Chem. Soc. 9 篇、Angew. Chem. Int. Ed. 12篇,Adv. Mater 5篇,PNAS 1 篇,Joule 1篇,Chem 2篇等。

近5年内,论文总引用13000余次,多次入选科睿唯安高被引科学家。担任国际重要期刊Science Bulletin(国际Q1区)副主编,Science China Materials(国际Q1区)编委,Small methods客座编辑,无机化学学报青年编委,高等化学学报等,内燃机协会燃料电池分会委员。主持优青、青年拔尖等项目,受聘为科技部重点研发计划首席科学家。曾获中国化学会纳米新锐奖、中国化学会青年化学奖、霍英东青年教师奖等。

课题组主页:

http://staff.ustc.edu.cn/~yuenwu/#/。


往期推荐

J. Phys. Chem. C | 纳米二氧化铈模拟过氧化物酶和氧化酶活性机理

光响应型纳米酶在生物医学中的应用

「转载」ChemNanoMat | 低结晶度有助于提升铈纳米酶活性


撰稿:陈 敏

编辑:杨从忠

审阅:张 硕

ACS   Appl   Mater
发表评论
留言与评论(共有 0 条评论) “”
   
验证码:

相关文章

推荐文章