聚合物电解质为未来的固态高能量密度电池提供了安全的解决方案。同时满足高离子电导率和高迁移数要求的材料仍然是一个挑战，特别是对于锂以外的新型电池化学物质，如钠、钾和镁。在这里，我们展示了多功能聚合物离子液体 (PolyIL) 电解质。使用分子模拟，我们通过结构扩散机制预测和阐明 PolyIL中的快速碱金属离子传输聚合物盐环境，同时促进高金属离子迁移数。这些计算设计的Na和K聚合物电解质的实验验证显示出高达1.0×10-3 S cm-1的良好离子电导率（在80 °C下），Na+转移数约为0.57。Na∣2:1 NaFSI/PolyIL∣Na对称电池的电化学循环测试也证明了在0.5 mA cm-2的电流密度下的100 mV过电势和超过100小时的稳定的长期Na电镀/剥离性能. 因此，用于新型固态电解质的基于PolyIL的盐包聚合物策略为设计高性能下一代可持续电池化学物质提供了另一种途径。
图文简介
PolyIL 中的阳离子-阴离子配位
离子的扩散以及快离子和慢离子之间的相关性分析
基于 PDADMA 的 PE 的热性能、离子电导率和电化学性能
总之，我们证明了 PolyIL-IS 系统具有设计用于多种电池化学物质（包括 Li、Na 和 K）的固体 PE 的多功能性，并且可以实现高金属离子传输和迁移数。通过计算搜索可以达到最大阴离子共配位状态的盐浓度，可以更有效地研究最佳组合物。具体来说，提出了PolyIL-IS系统中金属离子的结构扩散机制，金属离子配位笼的快速重组对于实现高金属离子扩散率至关重要。如果盐的结合能不过大，PolyIL 内的熔融盐状区域的演变有助于金属离子的快速扩散。最后，通过实验验证计算预测，Na12体系取得了优异的性能，从而展示了这种聚合物体系在未来全固态高能量密度电池发展方面的广阔潜力。这项工作还为 PolyIL 的组成设计开辟了一种具有成本效益的计算方法。
论文信息
论文题目：Cationic polymer-in-salt electrolytes for fast metal ion conduction and solid-state battery applications
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