将分子催化中心组装成交联网络被广泛用于制备多相催化剂,但其活性和选择性往往下降,原因不明。共价有机骨架(COFs)是一类晶体多孔聚合物,可构建有序π阵列和排列通道。
近日,新加坡国立大学江东林教授基于自下而上的方法,通过交联网络中电子传导和质量传输界面的集成设计,探索了高活性、选择性和能源高效的多相催化剂,并揭示了它们在多相催化过程中的离散作用。
文章要点
1)研究人员一种构建多相催化剂的策略,通过自下而上地在催化材料中引入分离的电子传导和质量输运界面来诱导活性和选择性。催化骨架被设计成具有用于电子运动的不同π排序,开放通道被定制成安装用于质量传输的精细设计的壁,使得活性和选择性的起源相关联。
2)所得到的具有有序π骨架和疏溶剂孔的COF催化剂将活性提高了两个数量级,将用于CO2转化的选择性和能量效率提高了70倍,并拓宽了电压范围,从而促进了CO2在环境条件下的转化。
研究结果为从CO2获取原料的可操作多相催化剂的精确界面设计开辟了一条道路。
参考文献
Ting He, et al, Bottom-up Interfacial Design of Covalent Organic Frameworks for Highly Efficient and Selective Electrocatalysis of CO2, Adv. Mater. 2022
DOI: 10.1002/adma.202205186
https://doi.org/10.1002/adma.202205186
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