Materials Today 研究论文：通过直接电荷注入实现的高效液滴操纵

一、 研究背景：

高效的液滴操作是化学反应、生化分析、药物传递和许多其他生物/化学应用的基础。研究人员已经开发了各种策略来控制液滴，包括使用电、热、光和磁。其中，电控液滴技术因其功耗低、可扩展性强、响应速度快等优点被广泛采用。传统的液滴操纵装置需要在流体和电极之间存在介质膜，以及更高的外加电压来实现更高的液滴驱动速度。

​然而，传统的高压(HV)电源提供的相对充足的电荷可能会导致设备故障，限制设备寿命，从而导致介质击穿或其他潜在的安全问题。此外，电路的复杂性和不可携带的尺寸也限制了其应用于各种需要小型化的领域。

利用麦克斯韦位移电流的摩擦电纳米发电机(TENGs)已被开发出来，可将高熵机械能源转化为电能。TENGs作为一种便携式、轻便的高压源，已被应用于空气净化、纳米电喷雾电离、微电渗透、微等离子体生产、静电纺丝以及液滴操纵等领域。

​人体运动驱动液滴操作的常用方法是基于静电力和带电液滴表面张力的作用，称为电润湿或静电控制机制。然而，在之前发表的大部分研究中，TENG只提供了一个强电场，导致液滴无法从人体运动中提取更多的能量。因此，产生的动能也很小，在很大程度上影响了液滴操纵的效率。

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二、研究工作简单介绍（请表述本工作的核心观点）

近日，重庆大学郭恒宇教授，上海大学彭艳教授和UCLA陈俊教授合作报告了一种采用直接电荷注入(DCI)方法的高效液滴操纵系统。在驱动过程中，通过两种不同材料之间的摩擦起电，通过液体与电极的界面接触，可以将大量的电荷直接注入液滴中，为液滴的运动提供强大的电场。结果，10 μL液滴注入的电荷量从0.03 nC增加到0.25 nC，增加了8.1倍，平均移动速度达到255 mm/s，比传统方法(43.2 mm/s)提高了6倍以上。

​此外，通过设计交替的电荷注入过程，使液滴在水平面上实现往复运动，在垂直面上实现跳跃运动。基于这些特点，作者了集液滴运输、定位、化学反应和自清洁功能于一体的液滴操作平台。这项工作为通过人体运动诱导的直接电荷注入来丰富目前的液滴操纵领域带来了新的策略。该文章发表在国际顶级期刊Materials Today上，博士研究生孙剑峰为本文第一作者。

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三、核心内容表述部分

图1 高效运动液滴操作平台原型。a)由TENG、高压整流模块和液滴运动部分组成的基本液滴驱动平台三维示意图。放大区域表示用于电荷注入的暴露电极边缘。b)聚四氟乙烯摩擦层表面形貌， c)疏水层表面形貌，d)液滴在疏水表面的接触角。e) DCI方法人动驱动液滴的机理。f)通过人体运动诱导的直接电荷注入的液滴运动照片。

图1展示了人与液滴的交互平台。TENG采集人体运动能量，通过直接接触的电极为液滴注入大量电荷，并且为液滴的运动提供高强电场。值得一提的是，与液滴接触的暴露电极是亲水的，因此可以作为注入更多电荷的基础。

​随着注入电荷的增加，液滴的电场力逐渐增大。当电场力大于液滴与暴露电极之间的吸附力时，液滴开始高速运动。随后，带电液滴移动到另一个电极性相反的电极上，受到库仑力的吸引。为了验证上述分析，一滴20μL的罗丹明6G溶液在TENG的滑动下，从正极运动到了负极（图1f）。上述初步结果有力地证明了DCI方法在高效操纵液滴方面的可行性。

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图2 过人体运动驱动液滴的性能表征。a)传统方式和b)人体运动DCI方法驱动液滴过程的比较。c) V-Q示意图显示了TENG在两种工作机制下提取的能量。d)不同体积液滴的注入电荷量和移动速度。e-h)通过人体运动同时驱动三个液滴合并的演示。

大多数研究工作集中在teng驱动的液滴操纵上，液滴中的电荷是由于接触带电而形成的，由于电荷数量有限，使得液滴控制困难。如图2a所示，在与疏水表面接触后，液滴携带少量正电荷，在静电力的作用下缓慢地向负极移动。对于10 μL接触带电液滴，电荷量仅为0.03 nC，移动速度为43.2 mm/s;相比之下，使用我们的DCI方法(图2b)，通过操作TENG向10 μL液滴中注入0.25 nC电荷，平均移动速度为255 mm/s。

​从能量提取的角度来看，案例a和案例b分别描述了两种模式从TENG中提取的能量。液滴移动到负极时，会屏蔽相应的负电荷，从而减弱电场强度，而这部分被还原的能量就是从TENG中提取的能量。图2c清楚地表明注入电荷可以为液滴运动提供更多的能量。借助DCI方法驱动液滴的能力，我们进一步展示了TENG驱动下多个液滴的融合。如图2e-h所示，将罗丹明6G、甲基蓝、去离子水的3个液滴注入正电荷，在嵌入负极的中心点合并。上述结果证明，电荷注入液滴的运动比传统的接触带电运动更高效、操作更简单，为人类运动操纵液滴提供了更广泛的应用潜力。

图3 计液滴的往复运动。a)注入正电荷时向前移动的液滴示意图。b)注入负电荷时液滴反向运动示意图。c)液滴在垂直空间反弹的示意图。

电润湿控制液滴的往复运动需要电场方向的反转。为了实现更快的往复速度，TENG设备需要在交流模式下以更高的频率工作。在这里，通过设计一种替代的电荷注入工艺，可以利用低频工作的TENG在直流模式下实现液滴的快速往复运动。如图3a和b所示，首先，左边的电极向液滴注入正电荷，液滴向右边的电极移动，在那里正电荷被中和(图3a)。随后，右边的电极立即向液滴注入负电荷，液滴移动到左边的电极，在那里负电荷被中和(图3b)。

​因此，通过上述过程的迭代，可以实现液滴的往复运动。此外，通过垂直放置两个电极(图3c)，还实现了液滴的跳跃，这使得增强自清洁、防结冰、打印和增强冷凝具有潜在的应用价值。在往复跳跃运动中，液滴首先克服重力，在注入正电荷后起飞。当它与负极接触时，正电荷被中和，被负电荷取代而下落。上述结果表明了DCI方法的通用性，可进一步促进人体运动操纵液滴的深入应用。

图4 示人体运动操纵液滴平台的应用。a)集液滴输送、定位、归并、表面清洁等功能于一体的液滴操作平台示意图。b)用于表面清洁的挡板电极结构示意图。c)液滴在亲水线上的接触角。d)液滴系统演示照片。e)化学反应的完成过程。

基于DCI方法，我们设计了一个集液滴输送、定位、合并、自清洗等功能于一体的液滴操作平台，展示了其在生物/化学领域的潜在应用前景。图4a描绘了该平台的原理图，该平台包括两个边缘暴露电极、三个嵌入电极和一对活动挡板电极。完成化学应用液滴操作过程如图4e所示，首先，将10 μL硫氰酸钾溶液和硫酸铁溶液分别置于两个外电极上。

​然后，液滴被注入电荷，移动到第一个和第三个嵌入电极(图4eⅠ到Ⅲ)，然后，我们将中间嵌入的电极切换到负极性，另外两个切换到正极性。在室温下干燥1小时后，在电极表面留下一个残渣(图4eⅤ)，第三步，将一个20 μL的液滴(去离子水)运输到从右边开始的第三个嵌入电极上，放置两个挡板电极夹住清洁液滴(图4eⅥ至图VII)。

​TENG整流后的直流输出连接到挡板电极，用于驱动用于清洁表面的液滴的往复运动(图4e IX到X)。最后，我们撤出左侧挡板电极，并将直流输出连接到右侧挡板电极和左侧暴露电极之间，清洗液滴被送出反应区(图4eⅪ到Ⅻ)。上述结果验证了DCI方法利用人体运动操纵液滴的有效性和可行性。

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核心结论

我们展示了一个高效的运动-液滴操作系统使用DCI方法。以两种不同材料间的摩擦起电为例，系统地分析比较了DCI方法与传统摩擦起电机制下运动液滴的运动特性。DCI方法提供了足够的液滴电荷，允许从TENG中提取更大的能量，并用于定向运动。因此，TENG向液滴注入0.25 nC的电荷，实现了255 mm/s的平均速度，比使用传统机制的0.03 nC和43.2 mm/s高出6倍以上。提出了交替注入电荷的方法，在不需要电场方向反转的情况下，实现液滴在水平轴和垂直轴上的往复运动。

​最后，设计了液滴操作平台，成功地实现了液滴运输、定位、出现和化学相关应用的自清洁能力。这项工作展示了一种更强大、更高效的方式，通过人体运动直接操作液滴，为颗粒分离、生物/化学合成和自清洁等多种潜在应用领域提供了一个多功能微流控平台。利用DCI方法的多用途液滴运动模式和可穿戴的TENG技术，设计的平台还可以扩展其适应性，用于与可穿戴医疗电子设备相关的更复杂的任务，包括治疗性药物输送、即时护理诊断等。

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文章链接：

​Highly efficient liquid droplet manipulation via human-motion-induced direct charge injection - ScienceDirect