江苏大学景茂祥/清华何向明《AEM》高压固态锂电池用复合电解质

科技 08-27 来源：高分子能源

高能量密度固态锂电池需要良好的离子导电固体电解质（SE）和与高压电极材料的稳定匹配。在这里，通过氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）纳米粒子对1,3-聚合的原位催化聚合作用，可以满足上述要求的高度均质的聚（1,3-二氧戊环）复合固体电解质（CSE）膜。报告了二氧戊环 (DOL)。分散良好的 YSZ 纳米颗粒催化剂使 DOL 单体的聚合转化率高达 98.5%，这扩大了其电化学窗口超过 4.9 V。YSZ 还显着提高了室温离子电导率（2.75 × 10 -4 S cm -1) 并提高锂金属负极的循环寿命。基于该CSE，基于Li(Ni 0.6 Co 0.2 Mn 0.2 )O 2 (NCM622)的固态锂电池表现出超过800次循环的长循环寿命。这项研究鼓励聚合物 SE 向实用的高能固态电池发展。

图文简介

YSZ提高PDOL性能的设计思路。a1)在微量水的情况下LiPF6的存在形式；a2) DOL 由 H+(PF5OH)引发-形成 PDOL。b) YSZ 增强 PDOL 基固态电池性能的设计原理示意图：路易斯酸 YSZ 促进 DOL 单体的聚合以提高其电化学稳定性，并在其上生成富含 Li2ZrO3的离子导电层锂金属表面，引导锂离子均匀沉积，抑制枝晶生长。

SE 和 CSE 的物理结构表征。a) DOL (或 DOL + YSZ) 液滴和 PE 骨架在 60 秒时的 CA。b) 液态 DOL 单体、PDOL SE、PDOL + YSZ CSE 的 FT-IR 曲线。c)液体 DOL 单体、PDOL SE、PDOL + YSZ CSE 的1 H NMR：蓝色峰表示 DOL 单体的量（DOL 单体和 PDOL 的放大结构见图S4，支持信息）。d) CSE 表面 SEM 图像，插图是 CSE 和 Zr 的数码照片，CSE 表面的 Y 元素 EDS 图像。e) CSE截面的SEM图像，及其Zr和Y元素EDS图像。

SE和CSE的电化学表征

使用 SE 和 CSE 的锂金属纽扣电池的性能演示

接口稳定机制。在锂负极侧附近循环之前和 b) 之后的 CSE a) 的 XPS 曲线：F 1s、C 1s 和 Zr 3d：峰值在 689.2 (LiF)、290.3 (Li 2 CO 3 )、181.9 和 184.3 eV (Li 2 ZrO 3 )表示SEI离子导电层的形成。c) YSZ提高PDOL基固体电解质性能的机理图。