第一作者：Laura E. Ratcliff

通讯作者：Laura E. Ratcliff，Anna Regoutz

通讯单位：帝国理工学院，伦敦大学学院

Ga2O3及其多晶型正吸引着越来越多的关注。像Ga2O3这样的多晶型氧化物体系的丰富结构空间为电子结构工程提供了潜力，这对一系列的应用，如电力电子学，具有特别的意义。γ-Ga2O3由于其固有的无序性和由此产生的复杂的结构-电子结构关系，在合成、表征和理论方面提出了特别的挑战。最近，帝国理工学院Laura E. Ratcliff和伦敦大学学院Anna Regoutz等人在“Adv. Mater."发表题为“Tackling Disorder in γ-Ga2O3”的研究论文。密度泛函理论与机器学习方法相结合，筛选出近一百万个潜在结构，从而开发出一个强大的γ相的原子模型。理论结果与表面和块体敏感的软、硬X射线光电子能谱、X射线吸收光谱、光谱椭圆仪以及代表γ-Ga2O3的占位和非占位状态的光致发光激发光谱实验进行了比较。从光谱椭偏仪中发现，室温下强吸收的第一个起始点为5.1 eV，这与光致发光激发光谱法得到的5.17 eV的激发最大值很吻合，后者在5 K时转移到5.33 eV。这项工作在处理复杂无序的氧化物方面提出了一个飞跃，是探索如何从局部配位和整体结构方面理解其电子结构的关键一步。

图1：γ-Ga2O3的原子结构

图2：流程图总结了生成、筛选和计算结构的过程，以及拟合机器学习（ML）模型。能量阈值的单位是每个原子的eV。

图3：不同模型的性能，包括与DFT结果的比较和预测低能量结构的能力

图4：弛豫的γ-Ga2O3结构

图5：γ-Ga2O3的带隙和能带对齐

图6：γ-Ga2O3的PLE谱

图7：软(a-d)和硬(e-h)X射线的计算和测量的价态XPS之间的比较

图8：来自PBE和HSE的最低能量结构的加权占据PDOS与SXPS实验结果的比较，包括价带和半核态

图9：SXPS和HAXPES的计算和测量的半核态的比较

图10：SXPS和HAXPES计算和测量的Ga 2p3/2和O 1s（底部）的核心态的比较

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202204217

主要通讯作者个人主页及介绍：

https://www.imperial.ac.uk/people/laura.ratcliff08

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