研究背景
光电化学(PEC)人造叶通过在一个紧凑的装置中集成光收集和催化,具有降低可持续太阳能燃料生产成本的潜力。然而,将光吸收器和电催化剂结合起来的高性能光电化学原型的复杂性仍然限制了其可扩展性,导致太阳能燃料和其他光收集技术之间存在差距。因此,设备制造也必须通过采用最先进的沉积技术进行范式转变。这些程序必须适用于便携式、轻型系统,能够减少资源消耗,便于运输、部署和在潜在苛刻环境下离网运行PEC设备。
为此,英国剑桥大学化学系Erwin Reisner教授团队将可铺展的石墨环氧(GE)浆料作为钙钛矿器件连接到质子和CO2还原催化剂的坚固界面。薄密封剂与卤化铅钙钛矿光电阴极和BiVO4光阳极兼容,它们可以制作在任何所需形状的柔性塑料或金属基底上,光电极组合成一个轻质的人造叶片。相关成果以“Floating perovskite-BiVO4 devices for scalable solar fuel production”为题发表在国际顶级期刊《Nature》(IF=69.504)上。
研究内容
本研究报道了通过使用薄、柔性基材和碳质保护层制造的轻质人造叶。使用铂催化剂,沉积在氧化铟锡涂覆的聚对苯二甲酸乙二醇酯上的卤化铅钙钛矿光电阴极上,表现出4266 µmol H2 g−1h−1的活性,使用分子Co催化剂用于CO2还原的光电阴极,在0.1太阳照射下,表现出7.2的高CO:H2选择性。相应的轻质钙钛矿—BiVO4 PEC器件显示无辅助太阳能-燃料的效率分别为0.58%(H2)和0.053%(CO)。
100 cm2的独立人造叶展示了其可伸缩性潜力,这些叶片保持与1.7 cm2类似器件相当的性能和稳定性(约24 h)。运行中形成的气泡进一步使30—100 mg•cm−2装置漂浮起来,此外,轻型反应器有助于在河流上进行室外测试时收集气体。这种叶子状PEC装置弥补了传统太阳能燃料方法之间的重量差距,显示了与光催化悬浮液和植物叶片相当的每克活性。所提出的轻质浮动系统可以实现开放水域应用,从而避免与土地使用的竞争。
研究数据
图一 薄钙钛矿—BiVO4人造叶片及其组件。
图二GE电极、薄钙钛矿和BiVO4光电极的(光)电化学。
图三 用于太阳能燃料生产的可扩展轻型光电极和PEC装置的性能。
原文链接
https://www.nature.com/articles/s41586-022-04978-6
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